作者:Thamarasee Jeewandara，Phys
（同organic）有机 转移过程和光学图像
在二氧化硅/硅(二氧化硅/硅)衬底上制作新型超材料Gr/MoSe 2/MoSe 2/WSE 2(石墨烯/二硒钼/二硫化钼/二硒钨)异质结构的多重转移工艺流程示意图
二氧化硅/硅衬底上(硼)锗/二氧化硅、(碳)锗/二氧化硅/二氧化硅和(丁)锗/二氧化硅/二氧化硅/二氧化硅/二氧化硅的光学图像
学分:科学进步，doi: 10
1126/sciadv
aax1325 异质纳米材料现在可以促进先进的电子学和光子学应用，但是这种进展对于热应用是具有挑战性的，因为热载体(被称为声子)的波长相对较短
在《科学进展》杂志上发表的一项新研究中，萨姆·瓦齐里和他的同事们在美国国家标准与技术研究所(NIST)的电气工程、材料科学与工程系以及加州斯坦福大学的Precourt能源研究所展示了超薄异质结构中异常高的热隔离
他们通过将原子级薄的二维(二维)材料分层，形成单层石墨烯(Gr)、二硫化钼(MoS2)和二硒化钨(WSe2)的人工叠层，热阻大于二氧化硅(SiO2)，实现了这一点
除了有效热导率低于室温下的空气
使用拉曼测温法，科学家们同时确定了叠层中任何二维单层之间的热阻，以形成热超材料，作为声子学新兴领域的例子
Vaziri等人
提出超材料在超薄隔热、热能收集和超紧凑几何结构中的散热方面的应用
先进的电子和光子器件，如高电子迁移率晶体管、量子级联激光器和光子带隙晶体，利用了电荷载流子在电压门控或限制期间的费米能级特性
然后它们在干涉过程中利用长光子波长
然而，热纳米工程和声子学的新兴领域仅仅提供了几个例子，尽管存在对热管理应用的需求
这种差异是由固体中短波长的载热振动造成的，其中声子的玻色子性质也有助于主动控制固体中的热传输，因为固体中的热传输不能像电荷载流子那样被电压门控
vdW异质结构的光学和STEM表征
(一)二氧化硅/硅衬底上锗/二氧化硅/二氧化硅/二氧化硅/二氧化硅夹层的截面示意图，含入射拉曼激光
(二)这种异质结构在嵌入光学图像中由红点指示的点处的拉曼光谱
同时获得堆中所有材料的拉曼特征
石墨烯拉曼光谱被拉平以排除二硫化钼光致发光效应
ARBITRAGEUR的简称
u
，任意单位
二氧化硅上四层和三层异质结构的STEM截面图像
在(D)中，二硫化钼和二硫化钨大致沿1H [100区轴排列，在(E)和(F)中，这些层相对于1H [100区轴错位约21°
由于碳原子的原子序数低得多，每个异质结构顶部的单层石墨烯很难辨别
退火后单层二硫化钼、单层二硫化钨和一种锗/二硫化钼/二硫化钨异质结构的光致发光光谱
由于紧密的层间耦合，光致发光在异质结构中被强烈猝灭
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aax1325 物理学家以前曾试图利用非叠层薄膜和超晶格来控制固体的热性质，以降低组成材料之下的热传导率，最终通过结构无序和高界面密度来实现热控制，从而引入额外的热阻
他们发现纳米工程硅和锗纳米线由于强声子边界散射而具有异常低的热导率，并通过减少声子散射在同位素纯材料如金刚石、石墨烯和砷化硼中获得了高热导率
二维(2-D)材料因此使得亚纳米薄单层控制原子长度尺度的器件行为成为一个新的前沿
现有的例子包括新型隧道场效应晶体管和超薄高效光伏电池
在目前的工作中，瓦齐里等人
使用范德瓦尔斯(vdW)组装的原子级二维薄层，在异质结构上获得异常高的热阻
他们显示出相当于300纳米厚的二氧化硅的热阻，横跨亚2纳米薄的vdW异质结构，具有干净、无残留物的界面
通过分层具有不同原子密度和振动模式的异质二维单层，研究小组展示了在原子尺度定制热特性的潜力；声子波长的数量级
具有异常性质的新型声子超材料的结构基础在自然界中并不常见
目前的工作代表了二维材料及其弱vdW相互作用的独特应用，用于组装来阻挡或引导热流
电学和扫描探针表征
(一)显示四探针配置的测试结构的横截面示意图
电流在石墨烯顶层流动，热量在各层之间消散，进入基底
(二)四探针测试结构的光学图像
器件由硅衬底通过100纳米二氧化硅背栅
三个测试结构堆的测量转移特性，Gr/MoS2/WSe2、Gr/WSe2和真空(~ 10-5托)中的纯Gr控制装置
所有测量都显示了顶部石墨烯通道的双极特性
(四)无盖Gr/MoSi 2/WSE 2异质结构器件的KPM效应
该图显示了不同偏压条件下沿沟道的表面电势(沟道宽度的平均值)
钯电极附近的小电势跃变代表相对功函数差(~120毫伏)
KPM地图没有揭示表面电位的其他不均匀性，证实了这些装置的空间均匀性
插图显示零偏差KPM地图
(E)Gr/MoS 2/WSE 2异质结构的热图，此处用15纳米的Al2O3覆盖，揭示了通道上的均匀加热
这证实了叠层中热层间耦合的均匀性
设备尺寸与插图中的尺寸相同
学分:科学进步，doi: 10
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aax1325
研究小组获得了四层异质结构的横截面，其中二硫化钼(二硒钼)、二硫化钼(二硫化钼)和二硫化钨(二硒钨)位于二氧化硅/硅衬底上
使用拉曼激光，他们以单层精度同时探测叠层中的各个层
研究小组使用化学气相沉积法分别生长二维单层材料，并转移它们以避免聚合物和其他残留物
为了证实异质结构的微结构、热和电特性
使用广泛的材料表征技术，包括扫描透射电子显微镜(STEM)、光致发光光谱、开尔文探针显微镜(KLM)和扫描热显微镜(SThM)以及拉曼光谱和测温技术
利用这些技术，他们揭示了叠层中每个二维材料单层的特征和硅衬底的特征
使用多个STEM图像，研究小组揭示了原子级紧密的vdW间隙，没有污染物，允许他们观察异质结构的总厚度
然后，他们用光致发光光谱证实了大面积的层间耦合
异质结构的热阻
(一)如插图所示，Gr/MoS2/WSe2异质结构(包括硅衬底)中各层的实测温升δT与电输入功率的关系
石墨烯(粉色圆圈)、二硫化钼(蓝色菱形)、二硫化钨(红色三角形)和硅(黑色正方形)
所有测量都在可变增益放大器进行。0(见S6节)
线性拟合的斜率(虚线)表示每层和散热器之间的热阻Rth
总热阻的比较
e
顶部石墨烯层的厚度)通过拉曼测温和不同vdW异质结构的表面粗糙度测量
从这两种技术获得的Rth值在测量的不确定度范围内匹配
所有器件均具有约40 μm2的相同有效面积
学分:科学进步，doi: 10
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aax1325 为了测量垂直于异质结构原子平面的热流
将堆叠图案化为四探针电子器件的形状
他们使用电加热来精确量化输入功率，并确认顶层石墨烯层上的电流传导和加热比二氧化硅和二氧化硅大几个数量级
为了证明这些装置的表面温度均匀性，他们使用了KPM和斯特姆表面表征方法，然后使用拉曼光谱对每个单独层的温度进行量化
随着系统中石墨烯热功率的增加，Gr/MoS2/WSe2异质结构中每一层的温度都增加了
由于加热均匀，研究人员很容易从底部到顶部分析热阻
拉曼和拉曼光谱两种测温方法之间的良好一致性验证了在该装置中获得的值
科学家们分析了导致垂直于异质结构的非常大的热阻的各层之间的热边界电阻(TBR)
本研究中的热界面电导测量首次发现了二维/二维单分子层之间的原子间紧密界面，并首次报道了二氧化硅和二氧化硅单分子层之间的热界面电导
他们发现，在Gr/SiO2和MOSe2/SiO2界面获得的三丁基锡化合物与以前的研究一致，而单层WSe2/SiO2界面的三丁基锡化合物相对较低，这并不意外，因为单层中可用于传输的弯曲声子模式相对较少
根据结果，二维/二维界面的三丁基锡化合物低于三维二氧化硅衬底的三丁基锡化合物
这项研究中记录的最低三丁基锡化合物属于Gr/WSe2，研究小组用朗道公式解释了这些观察结果
研究小组使用声学失配模型(AMM)作为两种材料的质量密度比，获得了界面处的声子透射率
研究人员利用研究中开发的界面热流的简单模型捕捉到了三丁基锡化合物的趋势
热边界传导趋势总结
(一)在异质结构中测量的所有三丁基锡化合物的示意图(单位为毫瓦米2千分之一)，异质结构由石墨烯(Gr)、Gr/二氧化硅、Gr/二氧化硅和Gr/二氧化硅/二氧化硅组成，均位于二氧化硅/硅衬底上
(二)2D/2D和2D/3D(含二氧化硅)界面的测量三丁基锡化合物值(红色菱形，左轴)和声子态密度(PDOS)、声子透射率和df/dT(蓝色圆圈，右轴)的计算乘积
计算值标准化为Gr/WSe2的最小值(见表S2)
模拟符号之间的虚线是眼睛的向导
较低的三丁基锡化合物出现在2D/2D材料之间的界面，以及质量密度失配较大的材料之间的界面
对于每个结构，在拉曼激光器的两个或多个不同位置测量三个器件
在实验不确定性范围内，不同层(错)排列的样品之间未发现显著的三丁基锡化合物变化
所有数值均为室温
学分:科学进步，doi: 10
1126/sciadv
aax1325 通过这种方式，萨姆·瓦齐里和他的同事们获得了实现原子级定制热界面的知识，并展示了他们设计隔热超材料的潜力
新设计的超材料展示了前所未有的性质
异质结构在声子学的新兴领域中提供了一个例子，在相当于声子波长的长度尺度上操纵固体的热性质
二维层状材料提供了有前途的、超轻的和紧凑的隔热罩，以引导热量远离电子热点
该研究小组设想在未来转化超材料以提高热电能量采集器和热激活器件(如相变存储器)的功效
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