作者:Thamarasee Jeewandara，Phys
（同organic）有机 原子工程决策树
pi→k代表从初始配置I到最终配置k的动态过程的概率
物理学家假设电子入射角θe和φe在整个操作过程中是固定的
红色轮廓的状态表示最终所需的状态
红色圆圈表示电子辐照的目标原子
学分:科学进步，doi: 10
1126/sciadv
aav2252 原子工程可以选择性地在单个原子上诱导特定的动力学，随后通过组合步骤形成大规模组件
在《科学进展》杂志上发表的一项新研究中，苏聪和一个由材料科学、电子学、物理学、纳米科学和光电子技术部门的科学家组成的国际跨学科团队；首先考察了石墨烯掺杂物的单步动力学
然后，他们发展了一种理论，在实验装置中，基于主要碰撞原子碰撞后的动量来描述构型结果的概率
苏等
结果表明，预测的构型转变分支比与单原子实验吻合较好
研究结果提出了一种使单原子动力学偏向感兴趣的结果的方法，并将为利用电子辐照设计和放大原子工程铺平道路
控制材料的精确原子结构是原子工程的最终形式
原子操作和逐原子组装可以产生功能性结构，通过精确定位原子掺杂剂来改变碳纳米管和石墨烯的性质，这些功能性结构在合成上很难实现
例如，在量子信息学中，氮(氮)或磷(磷)掺杂物由于它们的非零核自旋可以被结合
为了成功地进行实验性的原子工程，科学家必须(1)了解如何诱导所需的局部构型变化，以提高控制的速度和成功率，以及(2)将基本单元过程按比例扩大到包含1至1000个原子的可行结构组件，以产生所需的功能
研究人员以前曾使用扫描隧道显微镜来展示对单个原子的良好、逐步控制，以获得物理化学见解和技术进步
然而，该技术的可扩展性和吞吐量受到机械探针运动的严重限制，因此研究人员引入像差校正扫描透射电子显微镜(STEM)作为表征材料精确原子结构的通用工具
尽管仍处于发展的早期阶段，这项技术在原子水平上控制材料方面显示出更大的希望
例如，在二维石墨烯中，可以逐步控制硅掺杂剂，以重复基本步骤，从而实现高通量的远程移动
在三维硅晶体中也观察到类似的结果
通过基于STEM的原子工程，科学家们的目标是使用电子束并实现所需的构型改变
这种方法的缺点包括对相对论性电子-原子核碰撞、电子激发和弛豫、动态离子轨迹和增加的不确定性的不精确理解
石墨烯中竞争性实验磷掺杂剂动力学及其控制
这些帧是中等角度的环形暗场图像，每种掺杂剂的化学特性由电子能量损失谱确定
(一)三个帧显示了较亮的(由于其较大的散射对比度)磷原子和一个碳邻居之间的直接交换，具有初始(帧1)、过渡(帧2)和最终配置(帧3)
白色和黑色虚线表示交换发生时扫描光束的行
扫描速度，8
每帧4秒
没有进行后处理
(乙)四帧显示直接交换(帧1和2)和软件转换(帧2至4)
比例尺，2
扫描速度，0
每帧07 s
为了清晰起见，应用了具有2像素× 2像素内核的中值滤波器
在小的子扫描窗口中的电子自旋共振捕获期间捕获到了短波跃迁，以提高用于识别掺杂剂的光谱的信噪比，并实现更快的扫描速率帧，从而更好地捕获原子动力学
(三)邻近的碳原子被电子束击昏，把三重配位的磷变成四重配位的磷
扫描速度，每帧8秒
没有进行后处理
磷掺杂剂被碳原子取代
扫描速度，每帧4秒
不同的图像颜色编码代表不同的类别:灰色代表保存原子的过程，洋红色代表不保存原子的过程
(A)和(B)中的蓝色和红色虚线圆表示石墨烯的不等价晶格位，(C)和(D)中的绿色虚线圆表示尚未守恒的原子的位置
(E和F)对P原子直接交换的有意控制
黄色十字表示电子束停留10秒钟的位置，以便有目的地将磷原子移动一个晶格位置
绿色和蓝色虚线圆表示石墨烯的两个非等价晶格位置
插图:应用高斯滤波器后的感兴趣区域，(G)控制过程的示意图，其中电子束由聚焦在相邻碳原子上的绿色圆锥体表示
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aav2252 在目前的工作中，苏等人
使用STEM驱动和识别石墨烯中单个磷掺杂剂中原子的运动
随后构建一个理论方案来测试掺杂剂的相对概率，与电子能量和动量检测进行比较
他们将动态分为四组: 直接原子交换守恒原子的斯通-威尔士跃迁(由于原子重排引起重要的化学、电学和机械性质的改变
)敲除碳碳邻居，并用碳碳替换掺杂原子，这并没有保存材料的局部组成
用abMD计算石墨烯中磷掺杂的动力学机制
当磷杂质的一个碳邻居被给予一个初始面外动量时，得到的不同可能晶格变换的角分布图
碳上相应的初始动能是(a15)
0，(B) 16
0和(C) 17
0 eV
这些极坐标图中的标记表明了动态结果:红色三角形表示碳剔除，蓝色正方形表示直接交换，品红色圆圈表示西南过渡，黑色十字表示晶格不变
例如，(D) SW跃迁的快照(θ = 20，φ = 75，E = 15
0 eV)，(E) C敲除(θ = 20，φ = 180，E = 17
0 eV)，(F)直接交换(θ = 0，E = 17
0 eV)，以及(G)结构不变(θ = 25，φ = 285，E = 15
0电子伏)
红色箭头表示沿面内和垂直于面的方向的C动量的方向(长度未按比例)，球面坐标角θ和φ的定义如(G)所示
(氢)碳硼势垒是一种由碳取代磷掺杂剂的机制
插图:初始、鞍点和最终配置
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aav2252 科学家们使用了60 eV的电子能量束，并在电子-原子碰撞过程中最大化了直接交换和西南跃迁的速率
苏等
在实验中使用碳作为主要的碰撞原子，并且维持了大约10 eV的碰撞后能量
在实验中，他们没有将电子束直接对准掺杂剂本身，而是对准掺杂剂的碳邻居
苏等
然后在研究中发展了一个被称为“初级撞击空间”( PKS)的理论方案来估计不同电子诱导动力学的相对散射截面
结果可以因样品或电子束倾斜而变化，以选择性地激活期望的结果
科学家们为计算提供了额外的实验验证，为聚焦电子辐射的原子工程开辟了新的途径
不同杂质元素的动力学比较
(一)正面碰撞铝、硅和磷的直接交换能量范围的比较(θ = 0)
实验上，在60千电子伏的连续辐射7分钟后，观察到铝掺杂剂和附近两个碳原子的析出，对应于(1)中预测的低位移阈值
红色圆圈表示原子在第二帧中位移
(C)从55-77结构到原始晶格的构型变化的能垒(Ea)对于各种元素(C，4
6 eVn，3
6 eVb，2
4ev；p，1
6 eVSi，0
8 eVAl，0
2 eV)
插图:在西南过渡带的能量分布图中Ea的定义，原始曲线见图
第四心音
实验观察到的氮掺杂剂在60千电子伏时的西南跃迁
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aav2252 实际上，科学家的目标是精确控制原子及其电子或核状态，以应用于原子钟和原子存储设备
原子工程的长期目标是将单个原子精确定位在所需的内部状态，以包括核自旋，然后对1到1000个原子的原子组件进行成像和控制
苏等
在目前的工作中实现了几种原子动力学，它们被分为原子守恒动力学(期望的)和原子非守恒动力学(不期望的)
对于原子守恒动力学，它们包括(1)磷(掺杂剂)和碳之间的直接交换
(二)磷碳键旋转90度的西南跃迁，其中原子守恒动力学包括碳敲除
然后对于原子非守恒动力学，科学家们包括(3)用电子束敲除PKA和(4)替换掺杂原子
为了解释原子过程，科学家们进行了广泛的从头分子动力学(abMD)模拟和爬升图像推动的弹性带(cNEB)计算。
他们可视化了各种磷掺杂剂动力学的分布，对应于石墨烯中的初始碰撞后动能
科学家们通过模拟诱导了一系列与聚焦电子的碰撞，期望通过控制电子束相对容易地实现原子构型演化，从而实验性地达到预先设计的构型
PKS:评估不同动态过程横截面的方案
(一)用于描述PKS的球坐标系(θ和φ定义动量的方向，半径定义碰撞后的C邻居动能E)
显示向上60千电子伏电子束(θ∈e = 0)与运动的等离子体原子相互作用的函数f(以下称为“卵形体”)分布的PKS垂直剖面图
振动PKA的卵形体(我们用E˜ = 0
此处放大图为5 eV)与不同的结果区域相交，其中在(D)中，交点被投影到极坐标图
标有a和c的洋红色区域代表SW转换(分别为顺时针和逆时针)，标有b的蓝色区域代表直接交换
显示原子-电子相互作用的可能结果的决策树，其中通过每条路径的概率与横截面成比例
PKS和倾斜电子束的卵形体(θ= 17
2，φ≘e = 15)作用于振动PKA(e ≘= 0
5 eV)，其中(G)表示投影到极坐标图的不同交点
在这里，只有顺时针摆动过渡被激活，在洋红色区域用d标记
实验观察到的在倾斜样品中激活的硅掺杂剂的顺时针摆动转变，如(氟)和(庚)
在(E)中，三个相应的阶段被放置在决策树旁边，其中实验状态由黑色正方形标记，观察到的路径由较粗的分支指示
视场:1纳米× 1纳米
(1)相对于石墨烯平面倾斜的电子束的侧面透视图
样品在(H)的所有帧中保持这样倾斜
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aav2252 在这项研究中，科学家们从一个初始的构型状态Ifinal开始，它被精确地成像在中间构型的期望轨道上，最终到达Ifinal很像魔方，但是有概率
苏等
在玩游戏时平衡“风险”和“速度”,因为原子系统可能包含陷阱状态(Itrap)以严重延迟原子配置到达Ifinal或使其实现不可能
科学家们还将这一过程的概率性质比作一场足球比赛；他们使用计算预测和绝对转换率来优化实验中的总风险/减速
由于预测和比较动态过程的散射截面的过程对于原子工程来说是必不可少的
发展了一种PKS形式主义
在此基础上，科学家们表明，在电子碰撞后，PKA的动量分布具有卵形轮廓，其形状相对于入射电子的能量和方向发生变化，这是由于原子的碰撞前动量
科学家们建议使用机器学习和人工智能来理解未来的单元和装配过程
在目前的工作中，科学家使用决策树来预测原子工程中可能的进化路径，其中根节点指示初始结构，子节点推断下一个可能的结果
就这样，苏等人
揭示了原子工程的物理原理，并使用计算/分析框架作为基础来开发控制三维材料中单原子动力学的进一步技术
科学家们的目标是从单个原子开始，最终扩大多个原子的规模，以高速度和高效率将1-1000个原子组装成所需的结构
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