布鲁克海文国家实验室的阿丽亚娜·坦蒂洛 锯齿形堆积只在体心立方晶格(中间)和体心立方晶格(右边)中观察到
在简单的立方晶格中(左)，纳米立方体面对面组装
学分:布鲁克海文国家实验室 从古代金字塔到现代建筑，各种各样的三维结构是通过将成型的物体包装在一起而形成的
在宏观尺度上，物体的形状是固定的，因此决定了它们如何排列
例如，由灰浆附着的砖保持其细长的矩形形状
但是在纳米尺度上，物体的形状可以在某种程度上改变，当它们被有机分子覆盖时，比如聚合物、表面活性剂和脱氧核糖核酸
这些分子本质上在原本“坚硬”或坚硬的纳米物体周围创造了一个“柔软”的外壳
当纳米物体堆积在一起时，它们的原始形状可能不会被完全保留，因为外壳是柔性的——一种纳米级的雕塑
现在，一组来自美国的科学家
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美国能源部布鲁克海文国家实验室和哥伦比亚工程公司已经表明，涂有单链脱氧核糖核酸链的立方体形状的纳米粒子或纳米立方体组装成一种不寻常的“之字形”排列，这在纳米尺度或宏观尺度上是前所未有的
他们的发现发表在5月17日的《科学进展》在线期刊上
“纳米物体几乎总是有某种外壳，因为我们在合成过程中有意将聚合物附着在它们上面，以防止聚集，”合著者奥列格·冈解释道，他是功能纳米材料中心(CFN)软纳米材料和生物纳米材料小组的负责人，也是哥伦比亚大学化学工程和应用物理及材料科学教授，该中心是美国能源部科学办公室在布鲁克海文实验室的用户设施
在这项研究中，我们探索了如何改变脱氧核糖核酸外壳的柔软度和厚度
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脱氧核糖核酸链的长度)影响金纳米立方体的堆积
" 冈和其他队员——CFN的卢芳和凯文·雅戈；国家同步加速器光源二号(NSLS二号)的张玉刚，在布鲁克海文的另一个美国能源部科学办公室用户设备；哥伦比亚大学化学工程系的萨纳特·库马尔、蒂·沃和亚历克斯·弗兰克尔发现，被薄的脱氧核糖核酸外壳包围的纳米立方体的堆积方式与宏观尺度上的预期相似，立方体排列成整齐的层，彼此直接重叠
但是当壳的厚度增加时，这种简单的立方排列被一种非常不寻常的填料所取代
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，当外壳变得“更软”时)
“每个纳米立方体有六个面，在那里它可以连接到其他立方体，”冈解释说
“具有互补DNA的立方体相互吸引，但具有相同DNA的立方体相互排斥
当脱氧核糖核酸外壳变得足够柔软(厚)时，立方体排列成看起来像之字形的图案，这最大限度地增加了吸引力，最小限度地减少了排斥力，同时保持尽可能紧密的堆积
根据脱氧核糖核酸外壳的厚度，纳米立方体组装成具有面对面取向的简单立方晶格(d1)、具有之字形取向的体心立方晶格(d2)或具有之字形取向的体心立方晶格(d3)
绿色和米色代表带有非互补基因的纳米立方体
学分:布鲁克海文国家实验室 “这种堆积以前从未见过，它破坏了立方体相对于晶胞矢量(晶体中x、y和z轴的方向)的方向对称性，”第一作者、冈所在小组的科学家卢芳说
不同于以前观察到的所有立方体的堆积，立方体与这三个轴之间的角度是不一样的:两个角度不同于另一个角度
" 晶胞是晶格中最小的重复部分，晶格是三维空间中纳米粒子所在的点的阵列
成形的纳米粒子在单元内可以相对于彼此不同地定向，例如通过它们的面、边或角
科学家们在这项研究中观察到的锯齿形堆积是一种纳米级的妥协，在这种妥协中，相对取向都不会“胜出”
相反，立方体根据它们是否具有相同或互补的脱氧核糖核酸(即
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相互排斥或吸引)
在这种情况下，可能出现两种不同的晶格类型:体心立方(BCC)和体心四方(BCT)
BCC和BCT在立方体的中心和角落有相似的粒子位置，但是BCC有等长的单位胞边，而BCT没有
为了观察立方体的形状和它们的堆积行为，科学家们在CFN使用了电子显微镜，在NSLS以前的X9束线和NSLS二号的复杂材料散射束线使用了小角度x光散射(SAXS)
电子显微镜研究需要将材料从溶液中取出，但是SAXS可以在原位进行，以提供更详细和精确的结构信息
在这项研究中，散射数据有助于揭示三维纳米立方体结构中粒子的对称性、粒子之间的距离和粒子的取向
哥伦比亚大学的库马尔小组进行的理论计算证实了之字形排列是可能的，并根据脱氧核糖核酸外壳的特性解释了这种排列发生的原因
该团队现在急于确定非立方体或具有多种形状的软壳纳米物体是否也以意想不到的方式聚集在一起
库马尔说:“对纳米物体和软壳之间相互作用的理解将使我们能够将物体组织成具有所需光学、机械和其他特性的特殊结构。”
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