物理科技生物学-PHYICA

可重复使用的催化剂使使用氧气的碳氢键氧化更容易和更有效

纳米技术 2022-08-30 23:58:36

由东京工业大学制作 信用:东京理工大学 在化学工业中,碳-氢(C-H)键的选择性断裂和氧化,称为“氧化C-H官能化”,是生产许多溶剂、聚合物和表面活性剂以及农用化学品和药物中间化合物的重要步骤

理想情况下,人们希望在此过程中使用氧气(O2)作为唯一的氧化剂,以避免使用更昂贵且对环境有害的物质,如过氧化氢(H2O2)、氯气(Cl2)或硝酸(硝酸)

然而,使用O2作为氧化剂会带来一些未解决的问题

虽然在可回收和可重复使用的催化剂领域已经取得了一些进展,但是大多数多相系统需要高反应温度、高O2压力或使用有毒添加剂

反过来,这削弱了这些催化系统的潜在应用范围、可扩展性和效率

在此背景下,由副教授Keigo Kamata领导的东京理工大学科学家团队最近发现了一种有希望的氧化碳氢功能化催化剂

正如他们发表在《ACS应用材料与界面》上的论文中所解释的,他们推断,基于以前的知识,即使在温和的反应条件下,固定在晶体基质中的孤立锰(Mn)物种也可以构成高性能的多相催化剂

因此,他们研究了催化剂默多克石型Mg6MnO8,一种氧化镁(MgO)的岩盐结构,其中八分之一的Mg2+离子被Mn4+离子取代,另外八分之一被空位取代,产生了具有有序占据交替层的Mn离子和空位的晶体

利用苹果酸辅助的高性价比溶胶-凝胶法,该团队制备了具有极高表面积的Mg6MnO8纳米粒子

博士;医生

Kamata详细阐述道:“我们的Mg6MnO8催化剂的比表面积为104 m2/g,比使用以前报道的方法合成的Mg6MnO8的比表面积高约7倍

" 研究人员还通过大量实验证明,即使在温和的反应条件下,即40℃和大气压下,他们的纳米氧化镁也能有效地催化各种烷基芳烃化合物的碳氢选择性氧化

最终产物的产率也高于使用现有的锰基催化剂获得的产率

最重要的是,通过过滤可以很容易地回收Mg6MnO8纳米颗粒,然后在多次循环后重复使用,催化活性没有任何明显的损失

最后,研究小组试图通过一系列动力学和机理研究来理解为什么他们提出的催化剂表现如此出色

他们得出结论,结晶基质(MgO)中氧化还原位点(在这种情况下是锰物种)的分离是在温和条件下使用O2实现氧化碳氢功能化的一个特别重要的特征

博士对结果和他们的发现感到满意

Kamata推测:“我们的方法为开发具有宽底物范围的高效非均相氧化系统提供了一个有前途的策略

"

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