由东京工业大学制作 图1
通过引入允许更多IrCp*摄取的位点特异性突变,用氨基酸置换改造了笼子
信用:东京工业大学上野孝文 带有组氨酸残基的新型杂化铁蛋白纳米笼显示1
东京理工大学的研究人员在一项新的研究中称,金属离子吸收量提高了5倍,酒精生产的催化效率也有所提高
他们的发现表明,混合生物纳米粘土可以有效地催化反应,产生工业上重要的产品
生物聚合物可以自发地自组装成类似血管或笼子的复杂结构,但体积要小得多,被称为“纳米笼子”
这些结构可以容纳大范围的分子,充当“客人”
一个流行的例子是“铁蛋白纳米胶囊”,它是由24个亚单位自组装成蛋白质铁蛋白形成的,可以包裹重要的催化剂金属离子
在这些金属离子的帮助下,催化反应将任何底物转化为产物
尽管众所周知,铁蛋白笼在工业上的潜在应用还有待充分探索
到目前为止,大多数增加铁蛋白中金属离子吸收的努力都导致了低稳定性的笼
要让“客人”在笼子里坐好,有效的设计是关键
牢记这一点,一个由教授领导的科学家团队
来自日本东京工业大学(东京理工大学)的上野孝夫在铁蛋白纳米胶囊的核心引入了位点特异性突变,并增加了其对铱配合物(IrCp*)的摄取
他们的发现发表在《天使化学》杂志上
铱是酒精生产过程中的重要催化剂,在制药、食品和化学工业中有商业用途
教授
上野解释说,“根据以前的文献,我们知道笼中配位氨基酸的存在提高了铱的活性,用适当的残基取代这些氨基酸可以缓解这个问题
因为铱配合物起催化剂的作用,配位残留物就可以了
“作者用氨基酸组氨酸替换了常规(野生型)铁蛋白笼中的两个残基,精氨酸和天冬氨酸,并创造了突变体R52H和D38H
值得注意的是,装配结构或保持架尺寸没有受到这些变化的影响
图2
在底物高特异性转化为醇的过程中,纳米粘土充当混合生物催化剂
信用:东京工业大学上野孝文 接下来,他们将IrCp*添加到突变体中,发现R52H能够嵌入1
铱原子比野生型笼多5倍(图1)
但是,令他们震惊的是D38H突变体,它的行为与野生型完全一样
那么,为什么这两种突变没有相同的效果呢?根据教授的说法
上野,“这意味着不仅组氨酸残基的存在,而且它的位置对决定笼子中的摄取效率也是至关重要的
" 使用新的催化笼,研究人员能够实现高达88%的酒精生产率
显然,突变有利于反应组分的结构重排,这提高了转化率(图2)
为了理解基底在笼中的行为,研究人员使用了模拟,其中基底分子可以在纳米笼中自由移动
他们在R52H突变体中观察到底物和组氨酸之间的一些相互作用,这在野生型笼中不存在,即
e
,基底在纳米笼内显示出优先结合
“这些混合生物纳米粘土也被发现是高度稳定的,这表明它们可以在工业应用中用作可行的催化剂,”教授总结道
上野
金属离子结合位点研究的当前基于结构的设计可以被推进,以产生具有选择性摄取特异性客体分子的新型铁蛋白突变体,用于化学和制药工业中的各种催化应用
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