中国科学院李源 2D层状钙钛矿中相邻量子阱之间的俄歇辅助电子转移
信用:尹子熙、冷晶 二维(2D)钙钛矿是由无机和有机层交替形成的多量子阱(QW)结构
它们在太阳能电池、发光二极管和光电探测器的应用方面很有前景
然而,由于量子阱之间的绝缘有机配体所施加的能量势垒,光生激子通常被限制在钙钛矿QW平面内,并且表现出差的层间(QW到QW)载流子传输
这限制了2D钙钛矿在光电子器件中的进一步应用
最近,一个由教授领导的研究小组
中科院大连化学物理研究所的金揭示了二维层状钙钛矿中俄歇辅助层间电子转移的新机制
这为设计具有光学可调的QW-QW电荷输运性质的2D钙钛矿提供了新的指导
这项工作发表在3月18日的《美国化学学会杂志》上
科学家们在一系列(CmH2m+1NH3)2PbI4 2D层状钙钛矿上进行了依赖泵强度的瞬态吸收实验,这些钙钛矿具有不同的配体烷基链长度(m = 8,10,12,18)
更长的配体链(更大的m)导致QW带隙能量(Eg)的增加以及层间电子转移的更低的能垒(Eb)
当m≥12时,Eb值接近Eg,在瞬态吸收(TA)光谱中观察到长寿命和类似导数的特征
在m≤12的短链2D钙钛矿中不存在类似的钽谱特征
科学家们提出了一种新的俄歇辅助的QW-QW电子转移机制来解释实验结果
当Eg ≈ Eb时,一个激子的俄歇复合可以将另一个激子中的电子通过势垒配体转移到邻近的QW
分离的电子和空穴建立了一个内部电场,并通过量子限制的斯塔克效应产生了类似导数的瞬态光谱特征
这种俄歇辅助的电子转移机制可用于设计新的层状2D钙钛矿,其具有改进的层间电荷迁移率或不具有光学性质,最终可用于光电和光学调制器件
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