作者:Thamarasee Jeewandara，Phys
（同organic）有机 来自间隙中单个发射器的模拟远场图像逐渐向侧面移动
(一)示意性等离子体双极晶体管，垂直定向偶极发射器放置在静止位置，偏离中心15纳米
(二)模拟远场真实空间图像(归一化，λ = 660纳米)通过高钠物镜采集后(见正文)
规范
，标准化
(摄像机图像比例尺:100微米
)(碳和丁)发射强度(碳)和环重叠(丁)与
发射器的径向位置
提取方位角权重(I；ϕc)和环重叠积分(ii；或者)，其重建偶极位置r
红色十字表示发射体偏移到x = 6纳米的结果
信用:PNAS，doi: https://doi
org/10
1073/pnas
1914713117 单个分子尺度的成像在分子生物学、物理学和纳米技术的不同领域获得了很多最新的研究兴趣
研究人员已经使用超分辨率显微镜来获得亚衍射分辨率，但是该技术不适用于等离子体纳米粒子二聚体结构，由于等离子体耦合(两个或多个等离子体粒子之间的相互作用)和位置信息的丢失，该二聚体结构形成强烈的场增强区域，也称为等离子体热点
在最近的一项研究中，马修
霍顿和剑桥大学纳米光子学中心、伦敦帝国理工学院布莱克特实验室和英国伯明翰大学物理和天文学院的跨学科研究团队
K
，以1-nm的精度重建了等离子热点内分子的位置
为了实现这一点，他们使用了等离子纳米球透镜，并建立了等离子纳米腔作为纳米观和光谱工具
这项工作为研究等离子体纳米谐振器中从几个分子到单个分子的分子行为开辟了新的可能性，同时跟踪它们的运动和光谱特征
新开发的等离子纳米透镜可用于纳米传感、纳米化学和生物成像——这项工作现已发表在《美国国家科学院院刊》(PNAS)上
在这项工作中，霍顿等人
使用超薄等离子纳米间隙来支持完整的模式集，这些模式集强烈影响嵌入式光子发射器的远场发射模式，从而以1 nm的精度重建偶极子位置
根据它们在等离子体热点中的位置，发射器辐射三种散射分布类型以形成斑点、环和歪斜的晕圈图像；为了突出这些等离子体“水晶球”的成像潜力
" 实验装置
成像和光谱学示意图
左侧显示了用于校准、自动样品扫描和收集测向光谱的成像系统
方框部分“拉曼激光器”显示了用于收集发射图像和光谱的径向偏振633纳米激发激光器
方框部分“拉曼空间光谱检测”显示了发射与激发的分离、放大阶段、成像和发射光谱的收集
b .典型纳米多孔材料示意图，平面和CB[7]间隔层(未按比例)
典型的环形发射纳米粒子的暗场散射光谱和发射光谱
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1914713117 纳米光子学可以将光限制并耦合到纳米物体上
例如，研究人员可以将光发射器放置在高质量的光学腔中，并长时间限制光，以便在物质和光之间发生耦合
在许多应用和基础研究中，这种耦合可以产生新形式的光，从而在单光子发射器水平上促进成像、定位和纳米物体操纵
限制光场的能力对于纳米级传感、高级光谱、生物应用、单原子光学、低功率开关、量子信息网络和非线性光学具有重要意义
在目前的工作中，霍顿等人
精心选择的等离子体结构，以控制受限的光学模式，允许它们根据远场辐射模式测量获得近场位置信息，最终促进先进的技术应用
为了产生高质量、高容量的数据，他们探索了一种新的结构，该结构包含金纳米粒子(AuNP)，金纳米粒子与金(Au)镜上的图像电荷耦合，形成镜上纳米粒子(NPoM)结构，由自组装分子层分隔开
这种结构非常坚固，通过自组装形成可靠的等离子体纳米腔，以研究单个衬底上数千个相同的纳米结构
研究小组在平面金镜上均匀涂覆亚甲基蓝染料分子后，将近球形金纳米粒子(直径为60或80纳米)放置在金镜上
他们将该装置封装在葫芦[7]脲(CB[7])的分子容器中
CB[7]与金牢固结合，形成0的恒定间距
9纳米，同时也保护染料分子及其在装置中的垂直取向
理论和模拟 来自单个纳米粒子的真实空间散射和发射图像
(甲和乙)白光暗场散射和光发射的光谱集成(647-747纳米)图像(处于“环形”状态)
(C和D)通过由入口狭缝(A和B中的虚线)形成的垂直截面的光谱分辨发射，显示宽带PL和锐SERS线的环形轮廓
(E–G)D = 60-nm(E)和80-nm (F和G)纳米粒子的每个形状(E，Insets)的相对出现
随着样品在初始制备后老化，80纳米纳米粒子的综合发射强度
垂直椭圆给出了中子粒子的分数和强度
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1914713117 根据之前对纳米光子晶体的研究，腔内的光可以通过包含横向粒子模式或更长波长垂直场间隙模式的两种天线模式中的一种向外耦合
在这种情况下，纳米级等离子体间隙内分子的发射依赖于大量纳米腔模式的不可忽略的贡献
模式的耦合依赖于间隙中分子的精确位置，从而允许从耦合输出光的远场分布来解释它们
霍顿等人
使用有限元方法探索了这种复杂性，并使用有限差分时域模拟确认了类似的排放模式
在这项工作中，用甲基溴染料观察到80纳米纳米纳米多孔材料的刻面尺寸(缺陷尺寸)通常为20纳米
从技术上来说，该团队可以在发射器上放置一个等离子体金球，作为纳米透镜或等离子体折射球，以扩大该区域的可分辨视野
实验 来自单个80纳米NPoM的实时空间发射的时间演变
(甲和乙)积分强度(甲)和相应的真实空间光谱过滤发射图像(乙)在时间标记；绿色十字线在暗场环中心
(C)来自COMSOL模拟的环重叠积分图(对于|x|，| y | & lt5纳米)，用红色十字标记NPoM腔中加权发射器位置的重建坐标([纳米)，ϕ[ ])
请注意，随着时间的推移，小平面会逐渐向中心移动(参见讨论文本)
(四)等离子体间隙中的蓝染料示意图
(五)暗场弹性散射光谱，发射探测范围有阴影
(六)发射光谱显示，整体发射主要是由染料PL
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1914713117 因此，研究小组在发射器上放置了一个等离子体金球，作为纳米透镜或等离子体折射球，以扩大该区域的可分辨视野
为了观察所描述的纳米透镜效应，霍顿等人
在时间上交替记录来自同一纳米粒子的暗场散射和光发射
他们使用了波长为633纳米、功率密度为150瓦的径向偏振连续波激光器
m-2聚焦，激发间隙模式，单独成像数百个纳米粒子
在光谱过滤掉激发激光的633纳米波长后，他们将发射光放大3500倍，进入单色仪(一种透射波长可调的窄带波长滤波器)的入口狭缝，进行光谱分析
暗场图像是由每个纳米粒子的白光散射形成的，通常呈环形
然而，由于光学系统的偏振敏感性，科学家们在暗场图像中观察到轻微的不对称性
由于光致发光、表面增强共振拉曼散射和金的背景电子拉曼散射的结合而观察到的非弹性光发射也形成了非常不同的空间形状(斑点、环和歪斜的晕)
80纳米非质子交换膜的环和点发射比较
(A–D)从左到右:显示环(A和B)和斑点(C和D)的非盈利性组织的暗场光谱、暗场图像、发射图像和发射光谱
(五)对1，602个纳米粒子按形状分类的散射光谱峰值中心波长的分析
发射光谱中的灰色阴影曲线是相同的暗场光谱
图中紫色阴影曲线显示了溶液中甲基溴染料的发射
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1914713117 非弹性发射也显示出相似的发射光谱，这意味着它们都来源于相同的染料分子
在对单个纳米粒子的长期观察中，研究小组注意到在光照下粒子的远场发射强度和分布随时间而变化
纳米颗粒的直径决定了刻面的宽度，这控制了实验装置中纳米颗粒间隙模式的光谱调谐
该团队还提出了一个有趣的应用，利用金纳米结构作为纳米透镜，实时重建深亚波长图像，以跟踪纳米间隙内发射器的运动
他们还可以将这种方法与现有方法(如定位显微术)结合起来解析单个分子，以前定位显微术用于获得每个发射光子的逐帧图像
霍顿等人
观察小平面尺寸和发射器位置之间的复杂相互作用，以在这项工作中产生不同的形状
此外，较小的纳米粒子(40纳米)具有较小的散射强度，这使得它们的发射太弱而无法空间分辨
研究小组希望强耦合系统能够促进对发射器和纳米腔之间相干相互作用的观察
这项工作将提供一种在环境条件下观察溶剂化分子-金属界面内部的途径，并将分子分解到几纳米以内
这些纳米腔间隙模式可以从单个框架传递纳米级精度来定位单个分子，解决多个有源发射器如何分布以及它们如何在空间上随时间变化的问题
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