中国科学院 一氧化碳/氧气和氧气环境下金-二氧化钛界面的几何和电子结构
信用:高一 中国科学院上海高级研究所、浙江大学和丹麦技术大学的一个国际联合研究小组报告了一种在催化反应过程中以原子精度操纵界面结构的原位策略
结果发表在最新一期的《科学》杂志上
纳米粒子和基底之间的界面在多相催化中起着至关重要的作用,因为大多数活性位点位于界面的周边
一般认为,该界面是不可移动和不可改变的,因此在反应性环境中很难调整
因此,通过精确控制界面结构来提高催化活性具有挑战性
在这项研究中,科学家们首次使用环境透射电子显微镜,在原子水平上直接观察二氧化碳氧化过程中二氧化钛表面金纳米粒子的外延旋转
在O2环境下,实时观察到金纳米粒子与二氧化钛(001)表面之间存在良好的外延关系
然后进行理论计算,包括密度泛函理论计算和热力学分析,表明外延取向可以通过改变周边界面的O2吸附覆盖率来诱导
金纳米粒子在金-二氧化钛界面上吸附更多的氧分子时更加稳定,但随着氧与一氧化碳的消耗,稳定性变差
利用温度和气体控制操纵金-二氧化钛界面
信用:高一 为了利用金-二氧化钛界面的促进活性,研究人员进行了额外的俯视观察,发现当在一氧化碳和氧气反应环境中从500℃冷却到20℃时,这种构型保持不变,表明金纳米粒子的旋转也与反应条件的温度有关
利用金纳米粒子的可逆和可控旋转,科学家们通过改变气体和温度在原子水平上实现了对活性金-二氧化钛界面的原位操纵
该研究揭示了在原子尺度下反应条件下催化界面结构的实时操作,这可能启发在操作条件下实时设计催化界面的未来方法
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