作者蒂姆·莱德贝特，太平洋西北国家实验室 PNNL的放射化学处理实验室是JEOL GrandARM-300F扫描透射电子显微镜的所在地，这里由材料科学家史蒂文·司布真操作
这个专门的设施允许在动态条件下对核材料、结构合金和功能系统进行前所未有的原子级表征
RPL是一个危险类别二的非反应堆核研究设施
信用:安德烈斯塔尔| PNNL 太平洋西北国家实验室(PNNL)强大的原子分辨率仪器和技术揭示了二氧化铀(UO2)与水相互作用的新信息
这些新的见解将提高对乏核燃料如何在深层地质储存环境中降解的理解
二氧化铀是商业核能反应堆中使用的主要燃料
在反应堆的核裂变过程中，燃料中会产生各种放射性核素
研究人员想更多地了解UO2，特别是当陶瓷材料表面接触水时起作用的溶解机制
这些机制控制着大多数放射性核素的释放，这可能对环境产生影响
如今，许多实验室仪器缺乏有效探测UO2表面所需的灵敏度、分辨率和放射性控制
然而，PNNL的一个独一无二的仪器套件最近使一个多研究所的研究小组能够更仔细地观察表面区域
该团队代表剑桥大学、欧盟委员会联合研究中心和PNNL，揭示了核能的关键启示
地质处置和科学挑战 世界各地提出的深层地质储存库概念集中在饱和带，在饱和带，水在减少——最终会导致氧气的损失UO2在热力学上是稳定的
面临的挑战仍然是开发一种方法，以足够的化学分辨率和保真度来检测二氧化铀，以预测其在这些环境中的行为
高分辨率成像揭示UO2薄膜缺氧溶解过程中的缺陷形成
信用:史蒂芬·司布真| PNNL PNNL材料科学家埃德加·巴克解释说:“我们现在正在开发我们需要的工具，来回答关于核材料的长期问题。”
新技术产生新信息 在这项研究中，剑桥大学的研究人员与PNNL科学家合作，利用PNN实验室放射化学处理实验室放射显微镜套件中的旗舰仪器，探索暴露在受控缺氧腐蚀下的UO2样品
也被称为“安静的套房”，这个地下房间是JEOL GrandARM 300F扫描透射电子显微镜(STEM)的家
使用像差校正的扫描电子显微镜和电子能量损失光谱学，研究小组检查了原子结构和缺陷的进展
PNNL团队之前已经表明，EELS可以绘制二氧化铀氧化的非平衡路径，而用其他方法很难探测到
“我们的方法提供了原子尺度的直接信息，以改进我们的溶解模型，”PNNL材料科学家史蒂文·司布真解释道
反过来，更好的模型有助于对乏核燃料在缺氧处置条件下的命运做出更准确的长期预测
材料科学家贝瑟尼·马修斯(Bethany Matthews)在PNNL RPL使用Thermo Fisher Helios 660双光束聚焦离子束扫描电子显微镜(FIB-SEM)制备和分析放射性和非放射性样品，包括金属、氧化物和地质材料
信用:安德烈斯塔尔| PNNL 仪器告知溶出度问题 在他们的研究中，研究人员确定溶解始于材料表面的晶界和薄膜裂纹
重要的是，他们在溶解过程中没有观察到无定形表层的形成——或者说，没有观察到晶体结构的损失
这指出了氧置换的不同过程
相反，氧置换发生在UO2晶格表层的位置
这种替代机制似乎产生了氧化钝化层，这是观察到的铀释放随浸出时间而减少的原因
“与PNNL的合作为我们提供了独特的工具来揭示一种用其他方式无法触及的行为，”合著者教授说
剑桥大学的伊恩·法南
“通过我们共同的专业知识，我们能够展示旧核燃料表面化学的细微变化是如何控制其溶解和向环境中释放放射性元素的——这是安全处置的基本要求
" 这项研究的发现发表在研究小组的论文《缺氧溶解过程中UO2表面演化的原子尺度理解》中，该论文发表在美国化学学会应用材料与界面杂志上
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