研究人员使用的样本的彩色扫描电子显微镜照片。原始(顶部)和腐蚀(底部)样品的x截面。信用:阿德里亚娜普拉科娃(埃拉马鲁工作室公司)。将二氧化碳高效、大规模地转化为燃料或其他有价值的物质，有助于解决当前的能源危机，减轻全球变暖的影响。利用阳光并在环境温度和压力下将CO2转化为其他产品的最有效方法之一是一种称为光电化学(PEC) CO2还原的过程。虽然这种工艺到目前为止已经取得了令人鼓舞的结果，但它需要使用易于降解的半导体材料。了解这种退化背后的化学变化，最终将有助于设计出缓解这种退化并减少其不利影响的策略。
劳伦斯伯克利国家实验室的研究人员最近进行了一项研究，调查氧化亚铜(Cu2O)降解的基础机制。在他们发表在《自然能源》上的论文中，他们还提出了一种策略，可以帮助减轻这种材料在五氯苯二氧化碳减排过程中的降解。
开展这项研究的研究人员之一弗朗西丝卡·玛丽亚·托马告诉TechXplore:“PEC减少二氧化碳的过程也被称为人工光合作用，因为它模拟了自然的能量循环。“半导体材料(如Cu2O)可以作为光电极工作，是这一过程的关键。然而，现有的光电极在运行条件下通常会遭受灾难性的退化。”
研究人员的人工光合作用装置将二氧化碳排放转化为乙烯和氢气燃料。学分:雷神软件学院/伯克利实验室。加州大学劳伦斯伯克利国家实验室的董事们。到目前为止，光电极的退化已经阻碍了PEC系统的发展，该系统实际上可以替代现有的能量转换和存储技术。虽然过去的一些研究引入了保护半导体的技术，但人们对半导体退化的机理仍知之甚少。
“在我们的论文中，我们确定了氧化亚铜作为模型光电阴极在工作条件下的降解机理，确定了控制降解过程的关键因素，”托马解释说。“因此，我们为这种材料提供了合理的保护方案设计，以确保持续和选择性的光驱动二氧化碳还原为乙烯。”
作为研究的一部分，托马和她的同事进行了一系列实验，旨在更好地理解氧化亚铜光电极腐蚀的原因。为此，他们使用多种不同的工具收集了大量的化学、结构和功能数据。
托马说:“例如，我们利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)和光电化学(PEC)表征，以及操作环境压力X射线光电子能谱(APXPS)来了解Cu2O在光照下在与制氢和CO2还原相关的不同电解质中的降解途径。后一种技术应用于高级光源，有助于完成这一难题，揭示了氢氧离子在腐蚀过程中的特殊作用
研究人员使用的样本的彩色扫描电子显微镜照片。腐蚀样品的x截面图。信用:阿德里亚娜普拉科娃(埃拉马鲁工作室公司)。研究人员进行的实验产生了几个有趣的结果。最值得注意的是，研究小组观察到，在光照下，Cu2O同时经历了光生电子的还原和材料中空穴的氧化，降解速率依赖于电解质。
这些发现启发了托马和他的同事们设计一种保护光电极的新技术。这项技术需要使用银催化剂来加速光生电子的转移，并使用Z方案异质结来提取材料中的空穴。
Francesca Maria Toma和Guiji Liu是进行这项研究的两位研究人员。学分:托尔·斯威夫特/伯克利实验室。加州大学劳伦斯伯克利国家实验室的董事们。
刘桂吉在做项目。学分:托尔·斯威夫特/伯克利实验室。加州大学劳伦斯伯克利国家实验室的董事们。
研究人员使用的样本的彩色扫描电子显微镜照片。原始样本的x光切片。信用:阿德里亚娜·普拉科娃(埃拉·马鲁工作室公司)。“我们的工作突出了周围电解质在确定动力学转化途径中的重要性，这一点目前在文献中被忽略了，”Toma说。“此外，它还表明，了解运行条件下的材料转变是合理设计太阳能驱动装置的基础，以便在新的架构和环境中加入光电极。”
未来，这组研究人员收集的发现有助于减缓光电极的退化，从而有助于广泛采用PEC二氧化碳还原工艺。与此同时，托马和她的同事计划进行进一步的研究，评估新能源解决方案和技术。
“我们将继续通过这种合理的方法开发用于液体燃料生产的新型太阳能燃料设备——了解材料和设备在运行时是如何变化的，可以实现预防性修复和延长活动时间，”托马说。“我们希望密切关注可持续性和循环性，以确保我们的材料和方法能够与能源探索相关。”
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