中国科学技术大学 信用:CC0公共领域 铂可以说是最重要的电催化剂材料,不仅因为它是各种重要电催化反应中最好的单一元素催化剂,还因为它具有相对高的稳定性
然而,在真正的电催化系统如燃料电池的腐蚀环境中,甚至铂也会在结构上降解
此外,强吸附物种的存在,特别是一氧化碳(一氧化碳),可以大大增加这些降解效果
由教授领导的团队
中国科学院中国科学技术大学陈教授
奥拉夫·马格努森报道了在这种动态一氧化碳增层存在的情况下对额外点缺陷的原位视频扫描隧道显微镜观察
在这项工作中提出的扫描隧道显微镜观察提供了对他们的动态行为和形成机制的直接见解
研究结果发表在6月17日的《化学通讯》上
已知吸附的一氧化碳与铂电极相互作用,导致铂表面原子的弛豫和铂-铂键的弱化
在溶解的一氧化碳存在下对铂(111)的原位扫描隧道显微镜研究发现,通过电势循环进入一氧化碳氧化状态,最初无序的铂(111)转变为完全直的铂(111)台阶
一氧化碳可以在一氧化碳氧化过程中增加铂的表面迁移率,这可以减少可利用的低配位位置的数量,导致铂步骤的重组
在该团队之前的工作中,他们研究了一氧化碳饱和0
采用原位视频扫描隧道显微镜和密度泛函理论
在最近的工作中,他们的共饱和0
1 M H2SO4揭示了表观(1×1)CO层中的特定缺陷,我们将其归因于最顶层铂层中的空位
这些铂空位的存在以及在铂台阶上观察到的波动表明,即使在非常温和的条件下,铂的存在也是有利的
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对于一氧化碳预氧化状态下特别稳定的铂(111)电极表面,一氧化碳的存在会引起一些结构退化
因此,一氧化碳可能影响已经处于低至0电位的铂电催化剂的稳定性
例如,这可能与直接甲醇燃料电池有关
通过视频扫描隧道显微镜获得的原子尺度数据提供了对结构-活性和结构-稳定性关系的基本见解,这可能有助于更好的铂电催化剂的基于知识的设计
此外,他们的结果表明,对于合适的系统,单个电极点缺陷(如空位)的动力学可以在电化学环境中直接研究
观察到的动力学行为表明,吸附的一氧化碳和表面空位之间存在复杂的相互作用,这也将影响一氧化碳的电化学活性,需要在未来的实验和理论研究中进行探索
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