中国科学院李源 无花果
2单原子铜催化剂催化末端炔烃的格拉泽-海偶联示意图
信用:任鹏 非贵金属氮掺杂碳材料催化剂具有资源丰富、生物相容性好、环境友好和催化性能高等优点，被认为是贵金属的潜在替代品
然而，目前通过高温热解制备金属-氮-碳催化剂的合成策略不可避免地导致结构的不均匀性
为了获得具有原子分散的活性位点的金属-氮-碳，需要进行后处理以除去含无机金属的纳米粒子
这使得整个合成过程复杂且对环境不友好，甚至破坏了M-Nx站点的结构
最近，一个由教授领导的研究小组
中国科学院青岛生物能源与生物加工技术研究所的杨永开发了一种简单、经济、高效的高温热解合成方法
这项研究发表在美国化学学会应用材料与界面杂志上
利用环境友好的生物炭和廉价的三氧化二铜为原料，不经过后处理过程，科学家们合成了原子分散的铜氮碳催化剂
配位不饱和铜-N2位点的原子分散在生物质衍生的高比表面积分级掺氮多孔碳上
“这种催化剂在使用空气作为氧化剂的无碱、无配体条件下，对末端炔烃的格拉泽-海伊偶联显示出优异的催化性能，”该研究的第一作者、QIBEBT的研究生任鹏说
该方案解决了不对称1，3-二炔合成中选择性差的问题，这是该领域的一个重要进展，由同行评议者评论
实验结果和理论计算表明，铜-N2体系中单原子铜位置的低氮配位数优先吸附到末端炔烃上；同时，碳基体上相邻的吡啶氮位点有利于吸附的炔烃去质子化生成关键中间体，从而协同促进反应
这项工作不仅为制备原子分散的金属-氮-碳催化剂提供了另一种简便的合成策略，而且代表了从格拉泽-海偶联反应中获得(非)对称的1，3-二炔的重大进展
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