中国科学出版社 微尘2纳米颗粒的扫描电镜图像
(下图)单独的微尘2纳米片、块状微尘2粉末和石墨烯纳米片的极化曲线以及(上图)相应的环电流(虚线)和H2O2百分比(实线)
从文献中估算的二氧化钼纳米片与铂/钯-汞合金和金基催化剂相比的衍生质量活度
在加速耐久性试验期间,在初始状态和一定次数的循环之后,微尘2纳米片的极化曲线、环电流和H2O2百分比
信用:中国科学出版社 H2O2是一种重要的商品化学品和潜在的能量载体,广泛用于各种环境、医疗和家庭应用
目前,约99%的H2O2是由高能耗的蒽醌氧化过程产生的
以这种方式进行集中生产会产生高浓度的过氧化氢,这些过氧化氢通常必须在使用现场进行分配和稀释,这带来了额外的复杂性和挑战
此外,在钯基催化剂的存在下,H2O2也可以由H2和O2之间的直接反应产生
然而,这种方法的潜在爆炸危险阻碍了它的实际应用
通过双电子途径的电化学氧还原反应代表了产生H2O2的新颖且分散的策略
它依赖于活性和选择性电催化剂的发展
最先进的候选材料是铂汞和钯汞合金
尽管这些贵金属合金在酸中具有相对较高的质量活性和选择性,但由于其高昂的成本和毒性(因为含有汞),它们不太可能被大规模使用
最近,碳基材料已经出现,并显示出在碱性溶液中H2O2产生的可观的活性和选择性
不幸的是,它们的潜力也是有限的,因为H2O2在碱性介质中会快速分解
在实际应用中,H2O2更广泛地应用于氧化能力更强的酸性介质
因此,非常希望开发高性能的电催化剂,用于在酸中选择性产生H2O2
在发表在北京《国家科学评论》上的一项新研究中,来自苏州大学(中国苏州)、中国科学院大学(中国北京)、南京师范大学(中国南京)和都柏林三一学院(爱尔兰都柏林)的科学家共同合作,首次报道了碲化钼(MoTe2)纳米片在酸中产生H2O2的显著性能
通过成熟的液相剥离法从块体二氧化钼制备二氧化钼纳米片
x光衍射和拉曼分析证明产物具有六边形2H相
扫描电子显微镜和透射电子显微镜成像显示脱落的微尘2纳米片具有50至350纳米的横向尺寸分布
此外,作者使用像差校正的扫描电子显微镜来阐明二氧化钼纳米片的原子结构,并观察到它们的暴露边缘虽然不是原子级尖锐的,但大部分是沿着曲折方向,具有丰富的键合不饱和钼和碲位置
当在O2饱和的0
混合有石墨烯纳米片的二氧化钼纳米片显示出0
56 V对可逆氢电极,出色的H2O2选择性高达93%
质量活性也是通过相对于催化剂质量归一化催化电流来计算的
作者发现该值在0 ~ 10-102之间
3-0
虽然没有最先进的铂汞和钯汞合金大,但它优于金合金和碳基材料
教授
领导电化学实验的李指出“脱落的微尘2纳米片的质量活度在0
4 V是27a·g-1,大约是金钯合金和氮掺杂碳的7-10倍
“除了令人印象深刻的活性和选择性之外,二氧化钼纳米片还表现出良好的稳定性,即使在加速耐久性试验和隔夜老化试验后,性能损失也可以忽略不计
为了理解实验结果,作者进行了密度泛函理论计算,模拟了催化剂表面关键反应中间体的吸收能
他们发现2H微尘2的之字形边缘对氧原子有适当的结合,对氧原子有微弱的结合,因此会促进氧原子向过氧化氢的还原,但会阻碍它向H2O的进一步还原
教授
领导这项理论工作的李亚飞说,“二氧化钼因其双电子氧还原能力而真正独一无二,这在包括二硫化钼和二硫化钼在内的其他过渡金属二元化合物中没有发现” “我们的研究揭示了二氧化钼纳米片作为酸中H2O2生产的非贵金属基电催化剂的意想不到的潜力,并可能为这一具有挑战性的电化学反应的催化剂设计开辟一条新的途径,”教授说
李评论了他们有趣的发现
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