作者安妮·斯塔克,劳伦斯·利弗莫尔国家实验室 铀可能更喜欢处于亚稳态氧化态(即
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α-UO3),其具有比难熔形式(I
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,UO2)取决于周围环境中的氧含量和蒸汽冷凝过程的速度
荣誉:劳伦斯·利弗莫尔国家实验室 描述核事故(爆炸或反应堆事故)后放射性物质在大气中的去向和运输的预测模型假定含铀微粒在蒸汽冷凝过程中会达到化学平衡
在美国国防部核不扩散研究和发展办公室(DNN·R&D)资助的一项新研究中
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能源部国家核安全局和美国
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美国国防部国防威胁减少署(DTRA)基础科学基金、劳伦斯利弗莫尔国家实验室(LLNL)和伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校(UIUC)的研究人员证明,快速降温系统中的动力学驱动过程会导致化学平衡的重大偏差
这可能导致铀以亚稳态氧化态凝结,亚稳态氧化态的蒸汽压不同于热力学上有利的氧化物,从而显著影响铀的运输
“这项新的研究将提高我们在核事故情况下预测铀的多相运输的能力,”LLNL研究科学家巴蒂坎·科罗格鲁说,他是《分析化学》杂志上一篇论文的主要作者
核火球凝结过程中发生的物理和化学过程可以用沉降物模型来近似
这些模型通常假设加热到极高温度的雾化元素将达到化学平衡状态,因为一旦温度降至沸点以下,火球工具和热力学上有利的氧化物将形成
假设氧化铀在冷却到沸点以下后会以最稳定的形式凝结
然而,在沉降物样本中观察到的凝结模式显示,相对于难熔锕系元素和裂变产物,铀的一部分“滞留”在气相中
“这项工作提供了第一个详细的实验见解,能够帮助解释长期存在的问题,即为什么铀在核火球凝结过程中会表现出挥发性行为的变化——这是一个重大的第一次,”DNN·R&D工作的首席研究员、LLNL核科学家金·奈特说
研究小组使用等离子流反应器,在受控的温度、压力和氧气浓度条件下合成了氧化铀纳米粒子
他们还开发了一种基于激光的诊断方法来检测流动反应堆中形成的氧化铀颗粒
使用这种方法,研究人员收集了氧化铀冷凝物分子组成随氧浓度变化的直接实验证据
研究人员称,这些结果表明,需要动力学模型来全面描述核事故后的铀迁移
“我们与UIUC的合作是DTRA基础科学项目的一部分,并允许我们对从我们的等离子流反应器中获得的数据进行建模,这是实验室开发的一种独特的仪器,”LLNL DTRA首席研究员哈利·拉多斯基说
实验结果与描述铀等离子体相氧化的UIUC动力学模型进行了比较
这种比较突出了铀的气相氧化动力学和氧化铀纳米粒子成核之间的竞争
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