中国科学院 基于Bi-BiVO4 Mott-Schottky异质结构协同效应的示意性电催化尿素合成机理(英文)和袁 通过碳氮偶联反应将氮(N2)和二氧化碳(CO2)转化为增值尿素分子是解决CO2过量排放问题的一种有前途的方法
与能耗巨大的工业过程相比,电化学尿素合成在温和的条件下提供了一条有吸引力的途径
然而,它仍然面临催化活性和选择性低的挑战
由教授领导的研究小组
中国科学院过程工程研究所的张广金制造了用于在环境条件下高效合成尿素的双铋钒氧化物莫特-肖特基异质结构催化剂
这项工作发表在2月16日的Angewandte Chemie国际版
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异质界面自发电荷转移促进了空间电荷区的形成
“空间电荷区不仅有助于CO2和N2分子在生成的亲电/亲核区域的靶向吸附和活化,还能有效抑制一氧化碳中毒和吸热的NNH中间体的形成,”教授说
张
吸附的*N2能促进CO2还原生成一氧化碳,然后生成的一氧化碳进一步与*N2反应,通过电化学碳氮耦合反应生成所需的*NCON*中间体
“随后的质子化过程优先经历交替机制,直到尿素的形成,”教授说
张
研究人员利用线性扫描伏安法(LSV)初步评估了铋-四氧化二钒杂化材料电化学合成尿素的潜在性能
结果表明,Bi-BiVO4杂化材料在电催化氮还原反应(NRR)和CO2还原反应(CO2RR)中表现出良好的性能,保证了尿素的电催化生成
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