物理科技生物学-PHYICA

厘米级多孔单晶单片,期待合伙人具有高密度路易斯酸位点以增强丙烷脱氢

化学 2021-10-27 00:01:49

中国科学院 在扭曲表面具有高密度路易斯酸位点和明显活性位点的厘米级介孔单晶整体在降低的温度下提供增强的丙烷脱氢作用

学分:教授

谢氏集团 表面/界面结构和催化机理在许多实际催化反应中具有重要意义

结合有序晶格结构和无序互连孔的多孔单晶为在多孔微结构中产生具有清晰和高密度活性位点的扭曲表面提供了另一种选择

它们呈现出清晰的晶格结构、精确的化学组成和清晰的终止表面的优点,这展示了构建连续扭曲和高密度活性表面结构的巨大潜力

在一项发表在Angewandte Chemie国际版上的研究中,由教授领导的研究小组

中国科学院福建物质结构研究所的谢岿在2厘米尺度上生长多孔单晶Mo2N和MoN颗粒,以增强丙烷非氧化脱氢制丙烯

通过控制不饱和的钼-N1/6和钼-N1/3配位结构,在缺电子表面高密度路易斯酸位点的产生有效地提高了低温下的催化活性

研究人员首先生长了MoO3的母单晶,然后在650-700℃的氨气氛中去除了周期性的目标原子层O,同时亚稳MoO-O单晶的骨架结构被氮化并重构为介孔Mo2N单晶

同样,他们通过控制氨气的温度、流速和压力来生长多孔MoN单晶

此外,研究人员还观察到扭曲表面的精细结构和多孔单晶的金属氮不饱和配位活性结构

他们发现具有不饱和钼-N1/6和钼-N1/3配位结构的顶层钼离子在表面产生高密度路易斯酸位点,导致碳-氢键的有效活化,而在非氧化丙烷脱氢过程中碳-碳键没有过度断裂

用多孔单晶Mo2N和MoN单片在500℃证明了约11%的丙烷转化率和约95%的丙烯选择性,甚至在操作20小时后也没有观察到降解

该研究为实际催化反应中表面结构和催化机理的研究提供了重要参考

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