马克斯·普朗克学会
拉曼光谱表明催化剂的性质和反应机理取决于反应条件
信用:FHI 工作催化剂和反应分子之间界面结构的实验说明是多相催化基本理解的关键
马克斯·普朗克学会弗里茨·哈伯研究所的研究人员重新分配了五氧化二钒的振动光谱，这是一种通过有机分子与气相氧的反应合成有价值产品的重要催化剂，因此能够阐明哪些中心参与了氧分子的活化和碳氢化合物的氧化
在五氧化二钒的晶体结构中，三种不同类型的氧原子通过它们如何连接相邻的钒原子来区分
当具有规则原子量16的氧原子被质量18的较重氧同位素交换时，通过拉曼光谱测量的氧化物的振动光谱不同
研究人员现在已经模拟了固体中三个位置中只有一个或者三个都被较重的氧原子占据的情况下的拉曼光谱
通过将计算的光谱与同位素标记的氧存在下测量的光谱进行比较，Fitz Haber研究所的团队显示了催化剂晶格中三个不同氧原子中的哪一个与气相反应
由于固体的明确结构和在实际催化条件下进行研究的事实，关于丙烷氧化反应条件对工作催化剂结构的影响的实验验证结论是可能的
氧原子的类型，以及是否只有固体的表面或深层中心参与反应，取决于温度和气相的化学成分
这一信息很重要，因为不同的氧物种将表面反应导向有价值的氧化产物或烃完全燃烧成二氧化碳
发现只有在非常高的温度和强还原条件下，催化剂晶格中的氧原子才会与气相中的氧原子发生交换
在催化剂产生高价值反应产物(如丙烯或含氧化合物)的条件下，这几乎是不可能的，并且只有在长时间运行后才能测量
这意味着必须重新考虑氧化催化中已确立的机理和设计概念，以通过避免原料完全燃烧成二氧化碳来实现原料的可持续利用
这项研究发表在物理化学杂志上
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