作者:阿里·桑德尔米尔，SLAC国家加速器实验室 摘要
学分:自然化学(2021)
DOI: 10
1038/s 14557-020-00629-3 吸光分子可以通过将电子从一个原子穿梭到另一个原子，将光子转化为电能或燃料
在许多情况下，分子被一种溶剂所包围——在光合作用的情况下是水——研究表明，溶剂在电子转移中起着重要的作用
但是测量溶剂分子的运动来发现它们如何影响这个过程是很困难的
在一项新的研究中，研究人员首次捕捉到了溶剂分子在分子复合体中影响光驱动电子转移的快速运动——这些信息可以帮助研究人员了解如何控制分子中的能量流动，从而有可能产生更高效的清洁能源
“在微观水平上理解溶剂在化学反应中扮演的关键角色是化学领域的一个长期挑战，”斯坦福脉冲研究所(位于美国能源部SLAC国家加速器实验室)的研究助理Elisa Biasin说
“直到最近，我们还没有工具来研究这一问题，这些工具对非常快的时间尺度下的原子运动直接敏感
" 由华盛顿大学化学教授穆尼拉·哈利勒领导的研究小组与SLAC大学和美国能源部西北太平洋国家实验室(PNNL)的合作者利用x光技术和模拟相结合的方法克服了这一障碍
他们在《自然化学》上发表了他们的结果
同步运动 该团队专注于一种包含两个金属原子的分子复合物，这两个金属原子之间可以交换一个电子
该系统作为研究电子转移反应的平台
首先，他们将复合物溶解在水中，在水中它与周围的水分子形成强氢键
他们利用光学激光脉冲启动了金属原子之间的电子转移过程
然后，他们将来自SLAC直线加速器相干光源(LCLS)的x光脉冲从样品上散射下来，以监测电子转移过程中复合物和周围溶剂分子中原子的运动
超短的x光脉冲，只有十亿分之一秒的百万分之一长，捕捉到了与复合体结合的水分子的同步运动
当一个电子从一个金属原子转移到另一个金属原子时，氢键减弱，溶剂分子离开络合物
当电子回到第一个金属原子时，溶剂分子振荡回到它们原来的位置
哈利勒说:“这是我们第一次能够实验性地捕捉到一种溶剂的特定运动，这种运动与分子复合体内部发生的事情步调一致。”
捕捉舞蹈 该团队能够使用分子模拟来分析和解释实验结果
来自PNNL的物理学家尼里·戈温德和计算化学家阿米蒂·安德森利用PNNL开发的开源计算化学软件包NWChem对这些模拟做出了贡献
戈文德说，“实验和分子模拟的结合对于理解金属原子和周围水分子之间超快电子转移过程中发生的耦合舞蹈至关重要
" 接下来，研究人员希望用其他溶剂进行实验，看看它们如何影响电子转移
“我们的目标，”拜亚辛说，“是在原子尺度上学习足够多的东西，以便我们可以进行预测，并学习如何对电子转移和其他重要的化学反应进行某种程度的控制。”
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