物理科技生物学-PHYICA

双功能催化剂上促进合成气生成异链烷烃的孔嘴催化

化学 2022-08-28 00:02:16

中国科学院 由尖晶石锌铝酸盐和SAPO-11沸石组成的双功能催化剂可以直接将合成气(H2和一氧化碳的混合物)转化为高质量的汽油

C5-C11汽油范围烃的选择性可以达到79%,并且具有高含量的异链烷烃

在ZnAlOx/SAPO-11催化剂上异链烷烃的形成遵循孔-口催化机理,这意味着直链烃的异构化只能发生在沸石孔道的孔-口区域附近

学分:中国催化杂志 由尖晶石锌铝酸盐和SAPO-11沸石组成的双功能催化剂可以直接将合成气(H2和一氧化碳的混合物)转化为高质量的汽油

C5-C11汽油范围烃的选择性可以达到79%,并且具有高含量的异链烷烃

在ZnAlOx/SAPO-11催化剂上异链烷烃的形成遵循孔-口催化机理,这意味着直链烃的异构化只能发生在沸石孔道的孔-口区域附近

合成气(H2和一氧化碳的混合物)的催化转化是利用非石油碳资源(包括煤、天然气、二氧化碳,甚至含碳废物)成烃产品的重要平台,近年来引起了许多研究关注

在传统的费托催化剂上,碳-碳链在金属部位的形成是不可控的,碳氢化合物的分布受安德森-舒尔茨-弗洛里分布的控制

根据ASF理论,禁止形成高辛烷值的支链烃,并且线性汽油范围烃(C5-C11)的最大选择性被限制在48%

为了提高碳五-碳十一的选择性,人们发现了一种由金属氧化物和沸石组成的新型双功能催化剂

这些催化剂将一氧化碳活化(转化为甲醇或乙烯酮)和碳碳偶联分离到两个不同的位置,因此能够以极高的选择性精确合成C5-C11

然而,到目前为止,还没有研究异链烷烃的形成机理以及与常规FT/沸石催化剂的比较

最近,一个由教授领导的研究小组

厦门大学的王也设计了一种由尖晶石氧化锌和一维十元环孔道SAPO-11沸石组成的双功能催化剂

发现合适的SAPO-11沸石微孔尺寸、高压、中等温度和双功能组分之间的紧密距离可以促进C5-C11汽油范围烃的形成

在优化条件下,碳五-碳十一烃的选择性可达79%,一氧化碳转化率为24%,远高于传统的傅立叶变换工艺

有趣的是,ZnAlOx/SAPO-11催化剂可以优先催化异链烷烃的形成,C5-C11范围内的异链烷烃与正链烷烃的比例高达13

此外,大多数烃分子是单支化的

考虑到SAPO-11的微孔只能容纳直链烃分子,提出单支链异构体的形成遵循孔-口催化机制,这意味着直链烃的异构化只能发生在沸石孔道的孔-口区域附近

与二分支异构体相比,单分支异构体被酸位点裂解的趋势较低,因此可以在苛刻的反应条件下存活

这可能是ZnAlOx/SAPO-11在反应过程中产物选择性非常稳定的原因之一

本工作介绍了C1化学中第一个孔嘴催化的例子,并初步揭示了在新兴的双功能氧化物-沸石催化剂上异链烷烃的形成机理

研究结果发表在《中国催化杂志》上

来源:由phyica.com整理转载自PH,转载请保留出处和链接!

本文链接:http://www.phyica.com/huaxue/22430.html

发表评论

用户头像 游客
此处应有掌声~

评论列表

还没有评论,快来说点什么吧~