中国科学院 由尖晶石锌铝酸盐和SAPO-11沸石组成的双功能催化剂可以直接将合成气(H2和一氧化碳的混合物)转化为高质量的汽油
C5-C11汽油范围烃的选择性可以达到79%,并且具有高含量的异链烷烃
在ZnAlOx/SAPO-11催化剂上异链烷烃的形成遵循孔-口催化机理,这意味着直链烃的异构化只能发生在沸石孔道的孔-口区域附近
学分:中国催化杂志 由尖晶石锌铝酸盐和SAPO-11沸石组成的双功能催化剂可以直接将合成气(H2和一氧化碳的混合物)转化为高质量的汽油
C5-C11汽油范围烃的选择性可以达到79%,并且具有高含量的异链烷烃
在ZnAlOx/SAPO-11催化剂上异链烷烃的形成遵循孔-口催化机理,这意味着直链烃的异构化只能发生在沸石孔道的孔-口区域附近
合成气(H2和一氧化碳的混合物)的催化转化是利用非石油碳资源(包括煤、天然气、二氧化碳,甚至含碳废物)成烃产品的重要平台,近年来引起了许多研究关注
在传统的费托催化剂上,碳-碳链在金属部位的形成是不可控的,碳氢化合物的分布受安德森-舒尔茨-弗洛里分布的控制
根据ASF理论,禁止形成高辛烷值的支链烃,并且线性汽油范围烃(C5-C11)的最大选择性被限制在48%
为了提高碳五-碳十一的选择性,人们发现了一种由金属氧化物和沸石组成的新型双功能催化剂
这些催化剂将一氧化碳活化(转化为甲醇或乙烯酮)和碳碳偶联分离到两个不同的位置,因此能够以极高的选择性精确合成C5-C11
然而,到目前为止,还没有研究异链烷烃的形成机理以及与常规FT/沸石催化剂的比较
最近,一个由教授领导的研究小组
厦门大学的王也设计了一种由尖晶石氧化锌和一维十元环孔道SAPO-11沸石组成的双功能催化剂
发现合适的SAPO-11沸石微孔尺寸、高压、中等温度和双功能组分之间的紧密距离可以促进C5-C11汽油范围烃的形成
在优化条件下,碳五-碳十一烃的选择性可达79%,一氧化碳转化率为24%,远高于传统的傅立叶变换工艺
有趣的是,ZnAlOx/SAPO-11催化剂可以优先催化异链烷烃的形成,C5-C11范围内的异链烷烃与正链烷烃的比例高达13
此外,大多数烃分子是单支化的
考虑到SAPO-11的微孔只能容纳直链烃分子,提出单支链异构体的形成遵循孔-口催化机制,这意味着直链烃的异构化只能发生在沸石孔道的孔-口区域附近
与二分支异构体相比,单分支异构体被酸位点裂解的趋势较低,因此可以在苛刻的反应条件下存活
这可能是ZnAlOx/SAPO-11在反应过程中产物选择性非常稳定的原因之一
本工作介绍了C1化学中第一个孔嘴催化的例子,并初步揭示了在新兴的双功能氧化物-沸石催化剂上异链烷烃的形成机理
研究结果发表在《中国催化杂志》上
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