由太平洋西北国家实验室的Kimberlee Papich制作 图示显示了实时在线监测和化学物质的精确测量能够对核燃料循环产生积极影响的地方
信用:内森·约翰逊|太平洋西北国家实验室 想象一个场景,一种剧毒物质,如溶解的核燃料,正在后处理厂被回收
到目前为止,工厂内部的工人对解决方案中包含的信息非常有限,无法为后续步骤提供信息
但由于太平洋西北国家实验室(PNNL)两位实习生领导的创新工作,这种情况正在改变
现在,不用打开、取样或处理这种物质,他们开发了一种简单的方法来测定它的酸度和化学成分——使用一种像拍照一样简单的方法
该方法允许研究人员安全有效地理解解决方案的组成,并快速决定前进的道路
研究人员非常感兴趣的是找到一种方法来更好地确定溶解核燃料的酸碱度和化学结构,以提高后处理的安全性和效率,并增强核燃料循环的整体可持续性
随着燃料被再加工以从放射性废物中分离出可重复使用的燃料材料,碱度和其他化学成分等变量会影响材料回收和再循环的效果
专家们还希望通过减少与放射性废物的接触来提高工人和环境的安全性,这些方法有可能扩展到许多其他行业和质量控制过程中
进入PNNL,了解它在从乏核燃料中提取资源方面几十年的经验,以及它在远程测试和在线监测方面的开创性工作
这是两位PNNL实习生最近采用的非接触式技术的专业知识,用于更好地测量高放射性溶液的酸度以及特定化学物质的浓度
PNNL位于华盛顿州里奇兰市,毗邻能源部汉福德工厂,其导师与学生匹配,并利用能源部核能办公室的资金扩大实验室的实时测试和持续监控能力,以帮助像能源部这样的行业合作伙伴更高效、更安全地对乏核燃料进行后处理和回收
由于成功的燃料后处理可以减轻放射性废物处理的负担,实时监控也有助于解决关键的环境和国家安全需求
因此,PNNL对酸碱度测量和化学分析的重新构想不仅引起了实验室本身的关注,也引起了研究这一问题的两名实习生的关注
带头冲锋 霍普·雷基和安德鲁·克利福德是那两个实习生
雷基第一次听说PNNL是在她攻读爱达荷大学环境研究本科学位的时候
她的化学教授和导师Gilbert Nelson鼓励Lackey在2017年与他一起参加PNNL的客座教授项目,她认为Gilbert Nelson激发了她对化学的热爱
她的酸碱度测量和化学分析研究发生在2018年她在PNNL的科学本科实验室实习期间
Clifford也是一名SULI实习生,在爱达荷学院接受尼尔森的指导,在大三和大四期间与Lackey合作,同时攻读化学和数学/物理双学士学位
他们的创新工作是在萨姆·布莱恩的指导下进行的,他是PNNL实验室的研究员和化学家,领导着PNNL在实时测试和连续监测方面的工作,在最近的两篇分析化学杂志文章中做了介绍
在《重新想象酸碱度测量:利用拉曼光谱提高磷酸系统的准确度》一书中,拉克和她的合著者深入研究了复杂的化学系统,如汉福德罐废物和放射性溶液
放射性废料罐是核燃料的副产品,用于为全球440多个商业核反应堆提供动力,其中包括美国的93个
用过的核燃料不能长期留在核电站老化的燃料箱中,这意味着专家必须对其进行处理或再加工
虽然美国目前计划处置其用过的核燃料,但它也在进行研究和开发,以推进可用于核燃料循环的后处理技术
PNNL是这项研究和开发的主要参与者(R&D),专注于改进后处理的实时操作
这项研究需要对复杂的化学系统进行快速准确的分析
但是有几个困难与传统的测定酸度的方法有关,称为酸碱度监测
传统酸碱度监测的问题 使用传统的pH探针进行离线实验室分析来处理储罐废物可能既昂贵又耗时
该过程还需要一名工人进入工艺流程,手动收集样本,以确定需要添加哪些化学物质,确认放射性物质是否离开溶液,等等
手动收集使工作人员面临潜在的非常危险的解决方案
然后,样本仅代表其被取回时的解决方案,在动态解决方案环境(如与核燃料回收相关的环境)中提供有限的准确性
此外,探头本身存在许多固有的挑战,包括它们的脆弱性和对最佳条件的要求,限制了它们在实时监控应用中的实用性
这促使莱基和PNNL放射化学处理实验室的研究小组寻求对废物酸度进行远程、即时和在线分析,该实验室是美国应用核科学和技术的首要资源之一,也是经久不衰的资源
该团队的远程酸碱度传感技术的核心是使用一种叫做拉曼光谱的分析技术来测量光与化学键的相互作用,或者可见光光谱的光学监测
与传统的探针相比,拉曼探针在物理上是坚固的,并且可以在恶劣的环境中长时间工作
在她的研究的数据收集阶段,PNNL实习生霍普·雷基测量了静态(离线)和在线解决方案的酸碱度
尽管有背景内容,拉克仍能在在线光谱中显示物种形成
信用:太平洋西北国家实验室 该方法还采用了人工智能和计算机科学的一个分支,称为机器学习
这种类型的学习被称为化学计量学,它创建了一套规则(一种算法)供计算机在计算中遵循,以将光谱响应转化为酸度的度量
反过来,样品分析实时进行,结果更快速、更经济
这种在线监控也阻止了工人接触解决方案
拉克说:“基本上,我们不是手动处理这些腐蚀性溶液,而是采用坚固的探头,让强光照射在溶液上,但我们使用的‘相机’并不会拍摄彩色图像,它会实时给我们‘拍照’,记录溶液对光线的反应。”
这种方法的新颖性为莱基赢得了美国能源部核能办公室颁发的核技术创新R&D奖,该奖项承认该技术对核废料处理、工人和环境安全的内在益处
作为他们的导师,布莱恩在评论实习生的创新方面处于独特的地位
莱基和她的成就的布莱恩说,“希望在这里真的是在做转化科学
她正在模仿现有的探测器,建造能够适应极端恶劣环境的工具,为研究人员和操作人员提供基础研究所需的易于理解的信息,并设计新的回收方案
" 识别复杂溶液中存在的化学物质 第二篇期刊文章是“拉曼光谱结合化学计量学分析用于含水磷酸体系的物种形成和定量分析”
该论文由Clifford和Lackey合著,描述了在线光学监测的另一个应用——实时表征和量化放射性废物等复杂溶液中存在的化学物质
这种方法建立在第一篇文章的技术基础上,使用化学计量学来测量样本中的一个新参数——化学物质的浓度,在本例中是磷酸盐
在不同的酸度水平下,基于质子的去除,磷酸盐可以采取四种化学形式
Clifford和Lackey的技术量化了每种类型的磷酸盐和任何酸碱度下的总磷酸盐
磷酸盐的在线监测允许核专家对化学物质进行初步分离,这对于确保磷酸盐不会干扰整个过程至关重要
类似地,这种检测可用于分析废物净化和储存过程中存在的其他类型的磷酸盐
Clifford说,“在这些核过程中,材料追踪和问责制非常重要
我们通过在线监控提供的是更流畅的操作,支持实时分析和修改系统流程
" 尽管这两篇论文涵盖了特定于核废料处理的潜在好处,阿曼达·莱恩斯(Amanda Lines)很快指出了雷基和克利福德的发现所固有的额外可能性,她此前曾接受布莱恩的指导,现在是他在放射化学处理实验室的同事
“这些方法与PNNL围绕能源和环境清理的使命非常一致,有助于我们保持在线监测研究领导者的地位,但我发现令人信服的是,除了核技术之外,还有可能改进其他化学工艺的部署方式,”Lines说
“许多需要质量控制的商业和工业过程将受益于快速简单的酸碱度测量和磷酸检测——像肥料和药物这样的薄颗粒,”line评论道
“无论申请与否,这些实习生都使流程监控的便利性有利于优化
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