中国科学院刘佳
原子隔离镍氮位点/铜纳米粒子催化剂上二氧化碳串联电还原制乙烯
学分:教授
曹氏集团 CO2 (CO2RR)电还原为C2H4等更高价值的C2+ (C≥2)产物提供了一种实现碳资源循环利用的环境友好技术，但更高价值的C2+ (C≥2)产物的活性和选择性在很大程度上受限于多电子转移过程和单一活性位点缓慢的C-C偶联步骤
在安吉万德化学国际版发表的一项研究中，教授
曹荣和教授
中国科学院福建物质结构研究所的黄开发了一种有效的串联催化策略，通过在局部附近的多个不同催化位点来提高CO2RR对C2H4的选择性
研究人员通过将铜纳米粒子均匀分散在卟啉三嗪框架上构建了一种基于稀土元素的串联电催化剂PTF(镍)/铜(PTF(镍))
C2H4的法拉第效率达到57
3%在-1
1伏，而可逆氢电极(RHE)比非串联催化剂PTF/铜(不含金属的卟啉三嗪框架)高约6倍，超过了大多数催化剂
PTF(镍)/铜显示出良好的稳定性，通过11小时的电解连续生产C2H4，总电流密度和FEC2H4几乎没有变化
CO (CORR)在PTF(镍)/铜和PTF/铜上的电还原证明了原子隔离的镍-氮位点原位生成的CO的重要性，它可以快速转移到附近的铜纳米粒子上，用于下一步的碳-碳偶联反应形成C2H4
此外，ATR-FTIR和密度泛函理论(DFT)计算表明，铜表面高浓度的局部CO增加了CO在铜表面的中间覆盖，从而提高了C-C耦合几率，导致C2H4的形成增强，而低浓度的CO有利于CH4的形成
本研究提出了一种简便通用的基于单原子活性中心设计串联催化剂的合成策略，可以指导后续多碳产品高效CO2RR催化剂的设计
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