由东京工业大学制作 信用:东京工业大学石谷聪 为当前的气候和能源危机寻找解决方案已经成为全球的共同目标
当我们身边有完美的解决方案时,为什么要看得更远?从《自然》一书中抽出一页,科学家们一直试图重现光合作用的过程来对抗气候变化
除了帮助植物准备食物,光合作用还使它们成为从大气中捕获二氧化碳并将其转化为其他形式的主要碳汇之一
这使得人工光合作用成为一种有利可图的方法,不仅可以制氢和氧化水,还可以减少二氧化碳
启动CO2还原的多电子过程所需的两个主要成分是氧化还原光敏剂和催化剂,前者可以吸收可见光并引发电子转移,后者可以接受来自氧化还原光敏剂的电子,活化CO2,最后将这些电子引入CO2
为了最好地利用太阳能,光敏剂必须对宽范围的光波长敏感
因此,全色氧化还原光敏剂,吸收全波长可见光的材料,是未来的发展方向
钌(Ru)配合物是常用的氧化还原光敏剂,通过金属-配体电荷转移过程吸收光并达到“激发态”
然而,它们不能使用可见光的低能量部分,因为它们不能吸收这种光
大多数报道的全色络合物也不能用于光氧化反应,因为它们的激发态寿命太短
在最近发表在《化学科学》杂志上的一项研究中,东京理工大学的研究人员
玉木裕介和教授
Osamu Ishitani,采用了一种新的策略来改善全色光敏剂的感光特性
该团队开发了一种新的锇(Os)络合物,可以吸收可见光的全部波长范围
利用这种配合物作为氧化还原光敏剂和钌配合物催化剂(钌(一氧化碳)),他们开发了一种光催化系统,可以将二氧化碳还原成甲酸
教授
石谷一解释说:“我们一直在寻找光催化系统,它能有效利用太阳光进行人工光合作用
这就是我们把注意力集中在Os复合物的光化学特性上的时候,它是由Os的重原子效应引起的
由于Os复合物的光物理、光化学和光敏特性没有被探索,我们决定测试其减少CO2的能力
" 紫外-可见吸收光谱表明,该配合物吸收的可见光波长可达800纳米,即
e
,甚至红灯
该配合物显示出相对较长的激发态寿命40纳秒,足以启动还原所需的电子转移过程
为了进行光化学还原实验,研究小组用770纳米的光照射组合的Os光敏剂和Ru(CO)
该体系光催化还原二氧化碳为甲酸,具有良好的反应转化率
该研究可以通过使用全色Os光敏剂来进行其他各种有用的光化学反应来扩展,例如水的H2演化和有机光氧化反应
“我们研究的意义是双重的
首先,我们证明了所有可见光都可以作为光催化二氧化碳还原的能量
其次,我们利用重原子效应构建了新的氧化还原光敏剂,可以吸收大范围的可见光,”教授总结道
石谷一
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