物理科技生物学-PHYICA

新的研佐藤江珠究揭示了一氧化碳氧化过程中尖晶石氧化物和氧化铈界面上的电荷转移

化学 2021-10-13 00:02:22

蔚山国家科学技术研究所 这项研究的结果已经发表在2021年2月的美国化学学会催化杂志上,并出现在印刷版的封面上

信用:UNIST 最近的一项研究揭示了非贵金属基混合催化剂优异催化性能背后的原因

这要归功于生产立方体催化剂的新合成策略,它可以进一步简化复杂催化剂的结构

这一突破性进展是由安光进教授和他在国立科技大学能源与化学工程学院的研究团队与首尔国立大学的Taeghwan Hyeon教授和他的研究团队合作完成的

在他们的研究中,研究人员发现了一个新的原理,即出现在两种非贵金属之间的界面上的活性电荷转移可以提高复合氧化物催化剂的催化性能

研究小组希望他们的发现能有助于开发能将甲烷有效转化为燃料和高附加值化学品的催化剂

已知活性金属和氧化物载体之间形成的界面由于电荷转移过程而影响催化性能

然而,由于其复杂的界面结构和合成挑战,由负载型尖晶石氧化物催化剂产生的氧化物-氧化物界面研究较少

在这项工作中,研究小组提出了异质结构尖晶石氧化物(Co3O4、Mn3O4和Fe3O4)纳米立方体的合成策略,该纳米立方体具有受控的氧化铈层,使得能够研究界面在一氧化碳和H2的催化氧化中的作用

他们开发了一种选择性沉积工艺来生产二氧化铈沉积的尖晶石纳米晶,其具有二氧化铈的1、3和6个面(用于尖晶石氧化物的MCe-1F、MCe-3F和MCe-6F纳米晶)

Co3O4-CeO2纳米晶体的合成与表征

(上图)沉积氧化铈的尖晶石氧化物纳米复合材料的制备示意图

(底部)具有1、3和6个由氧化铈覆盖的面的Co3O4纳米碳的HAADF-STEM图像和能谱图

信用:UNIST 根据研究小组的说法,氧化铈沉积的Co3O4纳米碳表现出比原始Co3O4纳米碳高12倍的一氧化碳氧化率

此外,各种原位表征技术揭示了沉积的氧化铈通过提供氧来阻止Co3O4的还原

他们还发现,由三个面被氧化铈层覆盖的Co3O4纳米复合材料产生的最大化界面在缺氧条件下表现出最高的一氧化碳氧化速率,这是由于氧化状态的多种变化

“这项研究提供了对火星-范·克莱恩(MvK)机制的全面理解,发生在纳米尺度上的Co3O4-CeO2界面,”研究小组指出

“使用催化纳米二极管的H2氧化反应观察到相同的活性趋势和热电子流,从而证明活性增强的来源是界面处的电荷转移

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