物理科技生物学-PHYICA

香取雪单原子合金:极好的光催化助催化剂

化学 2022-04-16 00:02:23

中国科学出版社 助催化剂的表面电荷状态在光催化中起着重要作用

然而,对助催化剂表面电荷状态的调控,特别是通过改变其微观结构和配位环境的调控,几乎仍未被探索

最近,中国科学技术大学的海·研究小组通过制造单原子合金助催化剂在这方面取得了令人感兴趣的进展

信用:中国科学出版社 光催化,将太阳能转化为化学能,被认为是解决当前能源和环境问题的一个非常有前途的方法

光催化系统的性能很大程度上取决于活性位点(通常是助催化剂)的表面电荷状态,因为光敏剂和助催化剂之间的肖特基结促进了它们之间的电荷转移,最终转移到反应物分子,促进后者的吸附和活化

与以助催化剂为中心的现有报告(如非贵金属的开发、粒度和分布控制、暴露的晶面及其与光敏剂的界面接触)相比,通过改变助催化剂的微观结构来调节助催化剂的表面电荷状态为促进光催化提供了巨大的机会,但这种机会仍然非常少

在这项工作中,博士

中国科学技术大学蒋课题组通过对双金属钯@铂微结构和铂配位环境的控制,实现了优化铂表面电荷态的目标

双金属核-壳结构的钯@铂纳米粒子是由一种光敏的和有代表性的金属-有机骨架(MOF)UiO-66-NH2原位制备和稳定的

Pd10@Ptx助催化剂的微观结构可以从核壳到单原子合金(SAA)精确控制,在此期间,通过精确和简单地调节铂含量,铂配位环境发生变化

给定钯和铂的不同工作功能,钯和铂之间的电荷重新分布,伴随着铂配位环境的变化,从而实现了铂位点的表面电荷态调控

结果,所有的钯@铂/钼都表现出优异的光催化产氢活性,这是因为富电子的铂位置受益于电荷再分布效应

此外,具有SAA助催化剂的优化Pd10@Pt1/MOF复合材料,以最富电子的铂为特征,显示出异常高的光催化制氢活性,远远超过其相应的对应物(见图)

这是第一份关于SAA对光催化的共同催化的报告

它为SAA催化剂的制备提供了设计策略和合成方案,为基于SAA的光催化开辟了新的途径

此外,作为经典肖特基结策略的替代方案,本工作引入了一种通过调节助催化剂微结构(尤其是配位环境控制)来优化电荷状态的新方法,以增强光催化

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