作者:Thamarasee Jeewandara，Phys
（同organic）有机 使用刮刀涂布方法产生的分级纳米多孔膜的照片
用刮刀法制作的大面积HNM (10 × 10 cm2)照片
无裂缝的独立式灵活HNM的照片
照片信用:J
T
，斯坦福大学
授予的权限
学分:科学进步，doi: 10
1126/sciadv
abb0694 在挥发性有机化合物领域，氧化石墨烯作为具有纳米多孔膜的二维(2-D)材料，由于其类似分子筛的结构特性和适于氢(H2)吸附的功能简单性而受到关注
然而，石墨烯片的积累可能具有挑战性，因为其长期工业应用的效率较低
因此，毛海燕和加州大学伯克利分校、斯坦福大学和美国劳伦斯伯克利国家实验室的一个研究小组
S
设计的分级纳米多孔膜
他们通过将一类纳米复合材料与碳球和氧化石墨烯相结合来设计和开发这种结构
该团队遵循默里定律(一个优化原则)，利用化学活化和微波加热来制备分级碳球，作为隔离物和吸附剂
氢化纳米材料包含由超微孔和中孔组合而成的微孔
这项工作可以扩展到环境和能源领域
工业气体分离和储存的材料结构
由于目标冲突，设计气体分离和储存材料可能具有挑战性
例如，分子尺寸级的孔对于根据尺寸区分各种气体是必要的，但是它们也必须是化学功能化的，以促进吸附过程中的化学选择性
由于杂质和气体冷凝，毛细管效应还会导致狭窄孔隙的堵塞
毛等
因此，我们创造了分层材料，将精美的二维纳米片与合成碳球结合在一起，在一个易于规模化的生产过程中创造出“肉丸三明治”
这些材料成功地进行了挥发性有机吸附和氢气储存
工业气体分离和储存有着悠久的历史，包括活性炭、沸石和金属有机框架在内的多孔材料有助于去除挥发性有机化合物和储存的氢气，尽管它们有限的机械稳定性会限制其长期应用
虽然一些多孔质膜显示出高的气体吸附性能，但是它们的大面积生产与增加的脆性有关
木材衍生的分级碳球
(一)碳球制作工艺示意图
(二)人机系统制造工艺示意图
纤维素和碳球的扫描电镜图像
学分:科学进步，doi: 10
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abb0694 工程碳球 因此，科学家最近开发了具有分级微球和中间球的碳球，用于挥发性有机化合物和氢气(H2)吸附，因为它们具有高球形度、选择性和多孔性
毛等
使用粘合剂将这些球体转变成膜，但是这种结构容易受到昂贵的制造成本和机械不稳定性的影响
因此，该团队通过组装碳球作为有效的纳米多孔间隔物来组装分级纳米多孔膜(HNM)结构，以通过扩大层间间距来改善跨平面质量传递
该团队将松木基纤维素与氧化石墨烯混合进行水热碳化，以一种极其简单的刮刀方法制造薄膜
通常，该方法被广泛用于生产大表面积的薄膜，并且所得的多孔氢化萘含有微孔和中孔
实验性分级碳球 GO膜、碳球膜和分级纳米多孔膜示意图的比较
(一)设计了堆叠石墨烯薄膜的结构模型
(二)粘结剂形成的碳球膜机械薄弱层模型
(三)氢化萘的机械强度和高吸附能力模型
作为GO膜和碳球膜的比较，我们的HNMs结合了GO膜和碳球膜的优点:在这种肉丸三明治结构中，碳球作为隔离物和吸附剂，阻止了GO的团聚
氧化石墨片物理分散碳球，确保机械稳定性
学分:科学进步，doi: 10
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abb0694 毛等
通过水热碳化合成法和化学-微波活化法等多步反应，制备了高比表面积、高球形度和单分散性的多级碳球
该团队使用扫描电子显微镜(SEM)来了解反应温度、反应时间和纤维素浓度的影响
他们注意到，在水热升温过程中，纤维素迅速分解，生成具有更高芳构化程度的水热碳
经过优化处理，毛等人
获得了具有球形结构和没有中空内部的光滑表面的优化碳球
利用红外光谱，他们展示了纤维素和碳球是如何显示出碳氢化合物表面存在许多氧官能团的
纤维素在水热碳化过程中经历脱水和芳构化
毛等
使用x光衍射(XRD)分析来理解纤维素和碳球的XRD图案，以显示所得碳材料是如何以无定形状态存在的
该团队随后合成了氧化石墨烯(GO)/分级碳球(HCS)，随后进行扫描电子显微镜研究，以明确识别石墨烯纳米片，这与以前的工作非常一致
羟基喜树碱保留了球形结构，没有明显的损伤或褶皱纹理；该方法阻止了石墨烯的聚集，成功制备了新型氧化石墨烯/碳球复合材料
开发分级纳米多孔膜和概念验证: 制造HNM的刮刀涂布技术
(一)形成HNM的叶片涂层方法示意图
用刮刀法制作的大面积HNM (10厘米×10厘米)照片
HNM的扫描电镜照片
HNM横断面边缘的扫描电镜图像
(一)重晶石、氧化钇和HNM的拉曼光谱
D带对应于木材衍生碳中的缺陷和无序，而G带是由于sp2键合碳的面内拉伸
照片信用:J
T
，斯坦福大学
授予的权限
学分:科学进步，doi: 10
1126/sciadv
abb0694 HNM的挥发性有机物和H2吸附性能
(一)挥发性有机化合物吸附测量实验装置示意图
(二)甲苯和丙酮吸附的结构模型
丙酮和甲苯的吸附等温线和动态曲线拟合
丙酮和甲苯在200 ppmv时的穿透曲线
出口浓度为200 ppmv时HNM和活性炭的吸附能力
(七)H2吸附示意图
77 K时的平衡H2吸附等温线
学分:科学进步，doi: 10
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abb0694 毛等
使用刮刀沉积法生产分级纳米多孔膜(HNMs ),该膜具有高度通用、均匀和独立的膜，并具有精确控制的厚度
与纯氧化石墨烯相比，该结构显示出更高程度的褶皱；有利于挥发性有机化合物的扩散和吸附
所有的实验结果都证实了用于开发氢化纳米材料的起始材料的简易制造过程、大表面积和低成本是挥发性有机化合物和储氢的有前途的候选材料
作为概念的证明，毛等人记录了挥发性有机化合物的吸附性能，以了解分级结构的贡献和分级纳米孔膜的机械稳定性
例如，对于甲苯和丙酮等挥发性化合物，其吸附能力与其他多孔材料相当
在高浓度下，吸附容量逐渐增加
以这种方式，非常发达的微孔有效且快速地吸附甲苯/丙酮分子
结果表明，在低浓度、挥发性有机化合物环境中具有良好的吸附性能
Mao等人还测试了HNM的储氢容量，因为它们具有极高的表面积和以微孔为主的分级结构
该工作显示了氢吸附的优点，包括低成本、良好的可逆性和安全性
该团队通过多次吸附/解吸循环测试了氢化萘的成本效益和耐用性，以确认膜的成本效益应用
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