中国科学出版社 信用:CC0公共领域 作为地球大气中最丰富的成分，二氮(N2)是地球含氮化合物的主要氮源
因此，N2固定和激活对自然和人类都是必不可少的
然而，高的键离解能(942千焦/摩尔)和大的HOMO-LUMO能隙(10
82 eV)使N2表现出极低的反应性，并可被视为惰性气体
目前，自然界和工业中的N2活化和转化主要依靠两条途径，其中氨(NH3)是产物
在自然界中，固氮酶金属酶在环境温度和压力下将N2转化为NH3
在工业中，每年从哈伯-博世工艺中产生超过1.7亿吨的NH3，其中N2与二氢(H2)在金属催化剂的存在下在苛刻的条件下反应
这种NH3合成过程消耗了世界年能源供应量的1-2%以及巨大的CO2排放
与基于NH3的N2固定工艺相比，N2固定的另一种途径是在温和条件下将N2直接转化为含氮有机化合物
这种方法总是有针对性的，因为它提供了潜在的解决方案，以开发一个可持续的系统，减少化石燃料的需求
在发表在《国家科学评论》上的一篇新评论中，Xi等人
总结了过渡金属介导的N2直接转化为有机化合物通过氮碳键形成金属氮络合物的前期工作
综述按配合物的配位模式(端对端、侧对端、端对侧等)进行组织
)参与形成氮碳键的步骤，每个部分按照反应类型(氮烷基化、氮酰化、环加成、插入等)排列
)在金属二氮络合物和碳基基质之间
此外，作者还简要介绍了由N2通过不明确的中间体一锅合成有机化合物的早期工作
二氮配合物的配位模式与氮碳键形成反应类型的关系
氮碳键形成有报告(√)或无报告(×)
信用:中国科学出版社 除了均相化学计量的热化学反应体系外，偶尔报道的涉及光化学、电化学、非均相热催化反应的合成也在本综述中讨论
作者在综述中指出，近几十年来，N2直接转化为有机化合物的合成循环也有所发展
然而，所有这些反应都是化学计量的，并且将N2直接引入有机化合物的催化体系尚未实现
阻止这些完整合成循环成为催化过程的主要因素是这些循环中形成氮碳键和含氮有机化合物释放步骤的严格反应条件，这与金属二氮络合物的制备步骤不相容
为了给读者提供未来研究的前景，特别是在温和条件下直接催化和有效地将N2转化为含氮有机化合物，作者同样概述了潜在的发展方向
他们预测“形成氮碳键的新反应类型和系统”、“多核金属物种协同N2断裂和功能化”、“促进氮碳键形成的主要基团元素”、“光化学和电化学涉及氮碳键形成”、“将N2转化为有机化合物的多相催化体系”等研究课题将在未来得到更多关注
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