高压科学技术高级研究中心 一幅插图显示了在恒定P-T条件下冰七的结构演变作为时间的函数
学分:高压科技高级研究中心 人们通常认为一种材料的玻璃结构模仿了它相应的液体
冰之间的多晶现象已被用作解释液态水性质的指南
但是有多少种无定形的冰呢？我们了解亚稳态高压结晶冰是如何演变成热稳定低密度形式的吗？ 由来自HPSTAR和的林传龙和杨领导的国际研究小组
萨斯喀彻温大学的谢教授揭示了一种多步转化机制，该机制使用了最先进的时间分辨原位同步加速器x光衍射
在亚稳态结晶冰(冰七或冰八)到热力学稳定冰一的结构演化过程中，发现了一个温度/时间依赖的动力学路径，该路径有三个明显的转变
这些中间过程相互竞争
最终结果是这些过程并置在一起
该作品在PNAS出版
水在地球生命起源中起着至关重要的作用
在液相中，它表现出许多不寻常的性质
在固相中，普通冰在高压下也表现出不同的相变
许多理论和实验研究致力于理解潜在的相互转换机制
到目前为止，大多数实验都是对回收样品的非现场测量，缺乏伴随转化的结构演化的详细信息
以往的研究一直受到技术困难的阻碍，难以在较宽的压力和温度范围内监测快速结构变化
2017年，林和他的同事克服了实验挑战
通过结合原位时间分辨x光衍射和低温恒温器内不同升温速率的远程压力控制，进行了一系列研究来调查冰转变
这种能力允许抑制热驱动的晶体-晶体转变[PNAS 115，2010-2015(2018)]
获得了对多晶转变复杂性的重要见解，例如在冰Ih[Physs]中动力学控制的两步非晶化
每分钟转速
拉脱维亚人
119，135701(2017)]和进入无人区的成功冒险
每分钟转速
拉脱维亚人
121, 225703(2018)]
现在，他们试图回答非晶-非晶相变过程的本质是什么？利用新开发的技术，他们探索了“镜像”过程
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，从亚稳定高密度结晶冰(即
冰七或冰八)到环境稳定冰一
他们确定了依赖于温度/时间的动力学途径，并描述了高密度非晶(HDA)-低密度非晶(LDA)转变和重结晶之间的相互作用/竞争
与先前报道的冰七(或冰八)-线性判别分析-冰一转换序列相反，时间分辨测量显示了一个三步过程:冰七初始转换到HDA，接着是HDA-线性判别分析转换，然后线性判别分析结晶成冰一
冰ⅶ的非晶化和HDA向LDA的转变都表现出独特的热活化机制
值得注意的是，这两个过程都表现出阿伦尼乌斯行为，其持续时间与温度有关(τ)，转变温度约为110-115 K
大规模的分子动力学计算也支持他们的实验结果
此外，它表明HDA到线性判别分析的转换是连续的，具有很大的密度差，并涉及纳米尺度的水的大量位移
这项研究为冰转换动力学路径的亚稳定性和复杂性提供了一个新的视角
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