伊丽莎白·罗森塔尔，橡树岭国家实验室
利用量子蒙特卡罗方法，研究人员模拟了大体积VO2
黄色和绿松石代表由氧(红色)和钒(蓝色)组成的化合物的激发态和基态之间的电子密度变化，这使他们能够评估氧空位(白色)如何改变化合物的性质
信用:美国ORNL潘查帕克桑加内什
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能源之王 模仿人脑决策过程的神经形态设备在解决紧迫的科学问题上显示出巨大的希望，但构建物理系统来实现这一潜力给研究人员带来了巨大的挑战
一个国际研究小组对一种叫做氧化钒(VO2)的物质化合物有了更多的了解，这种物质可能是完成一个可靠的神经形态配方所需的缺失成分
属于被称为相关固体氧化物的一类材料的VO2，必须经历从其绝缘形式到金属形式的可逆转变，以成为用于此目的的实际候选者
虽然被称为点缺陷的原子缺陷能够优化材料的技术应用，但这种改变的具体效果是增强化合物功能性所必需的，这在以前是未知的
受这种知识差距的激励，来自能源部橡树岭和阿尔贡国家实验室、坦佩雷大学和汉堡大学的研究人员在多个计算设施应用了互补的多体理论方法，以获得VO2与不同类型点缺陷相互作用的新信息
研究人员创造了迄今为止关于这种复杂化合物转变的最完整的图片，他们的发现发表在《物理评论》上
点缺陷至少有两种:一种是空位，其中一个原子从材料的晶体结构中移除；另一种是取代，其中一个原子从结构中移除，并被不同的原子取代
通过一种叫做掺杂的过程来调整材料中的空位和替换，研究人员可以实现以前不可能的应用，从提高能量存储能力到简化神经形态计算研究
有勇气的金属 在对VO2的基本结构和行为发现了一个前所未有的观点后，该团队回答了一个长期存在的物理问题，即电子相关性或内在结构不稳定性是否是导致金属-绝缘体转变(MIT)现象的潜在机制
通常，VO2在高温下以金属的形式存在，在低温下以绝缘体的形式存在，根据周围环境通过MIT在这两种状态之间切换
这种金属被归类为“坏金属”，并且由于强的电子-电子相关性而具有异常高的电阻率，而绝缘体具有扭曲的晶体结构
研究小组发现，在金属中引入氧空位抑制了自然的MIT过程，并允许VO2保持在金属状态，即使在低温下也是如此
观察空位如何抑制绝缘状态有助于研究人员确定电子关联，而不是结构不稳定性，对于触发最终导致麻省理工学院跃迁的结构扭曲至关重要
因为金属材料会传导电子，但绝缘体不会，所以麻省理工学院本质上就像一个开关
通过随时注入空位来微调相关固体中MIT的控制意味着研究人员可以使VO2成为构建新的神经形态系统的主要候选
“我们发现了一个单一的、基本的旋钮，允许我们控制相关固体中复杂的耦合相变，”第一作者潘查帕凯桑·加内什说，他是ORNL纳米材料科学中心的研究员，也是美国能源部科学办公室的用户机构CNMS
“这种能力可能与为下一代神经形态装置设计技术上合适的材料系统有关
" 结合计算方法 该团队还研究了VO2在基态(化合物在中性环境中表现出的能级)和激发态(当化合物的电子通过与各种外部粒子(如光子)的相互作用被激发时，化合物表现出的增加的能级)之间的差异
这项研究标志着第一次任何团队成功地表征了单一固体氧化物的基态和激发态性质，这一成就是由研究人员的计算密集型测量方法实现的
利用国家能源研究科学计算中心的资源，研究人员首先用密度泛函理论(DFT)方法确定了VO2中原子的位置
基于这些结果，他们使用现已退役的泰坦超级计算机完成了扩散蒙特卡罗(DMC)计算
这种用于分析固体材料的精确的多体方法揭示了化合物的基态性质，例如支持空位的增加和电荷分布所需的能量
泰坦位于橡树岭领导计算设施，美国能源部科学办公室在ORNL的用户设施
最后，研究小组使用了互补的方法，即DFT和动态平均场理论(统称为DFT + DMFT)的结合，来评估VO2难以捉摸的激发态性质，例如所有电子态的分布，这些电子态可以通过与光子或其他粒子的相互作用来填充
研究人员在Julich超级计算中心提供的计算集群上完成了这部分项目
将DFT和DFT + DMFT基态近似与DMC提供的精确结果进行对比，确保了他们对激发态计算有效性的信心
加内什说:“比较这些先进方法的结果证明，它们在内部是相互一致的，我们观察到的物理学是准确的。”
“此外，将模拟结果与实际实验的输出进行比较表明，我们计算的量是可测量的，并且与实际数据一致
" 其他氧化物 在一项相关的研究中，来自ORNL、ANL、伊利诺伊大学芝加哥分校、伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校、西北大学和蔚山国家科学技术研究所的重叠团队使用相同的方法来更好地理解另一种叫做氧化镍(NiO)的固体氧化物
这项后续研究的结果发表在另一篇《物理评论》的论文中
研究人员评估了如何利用掺杂有n型缺陷(向化合物中添加更多电子)和p型缺陷(在化合物中产生空穴)的氧化镍来控制麻省理工学院，并放大磁阻和超导性等有用特性，以优化氧化镍的电子应用
他们利用了CNMS、ANL纳米材料中心和阿贡领导计算设施的资源，这是美国能源部科学办公室在ANL的用户设施，通过同样的创新和新颖的计算对理论和实验程序分配的影响，支持了OLCF的VO2研究
Ganesh说:“因为我们成功地完成了对强关联化合物VO2中空位缺陷的深入研究，我们在这些模拟之后对强关联化合物NiO中的取代缺陷进行了深入研究。”
“一个至关重要的区别是，所有NiO实验都是由我们的团队完成的，这是一项重大任务
ORNL等国家实验室是将基础科学和材料合成方面的发现与设备物理联系起来以创建新型计算架构的最佳场所
" 现在，两个团队的研究人员都在研究自旋轨道耦合，这是一种发生在量子材料中粒子之间的无形相互作用
他们预计，用于控制物理缺陷的方法也可以外推，以利用这种相互作用的力量，这可能有助于优化量子计算机开发中使用的材料
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