作者:Thamarasee Jeewandara，Phys
（同organic）有机 二硫化钼/二硫化钨异质双层中的莫尔图案
由角度θ = 3的扭曲二硫化钼/二硫化钨异质结构形成的莫尔超晶格的晶胞
48 (A)，θ= 56°
52 (B)
右侧显示了三个局部基序(A、B和C)的堆叠配置
学分:科学进步，doi: 10
1126/sciadv
abc5638 位于范德瓦尔斯(vdW)异质结构中的莫尔超晶格可以捕获长寿命的层间激子，从而形成有序的量子点阵列，为前所未有的光电和量子信息应用铺平了道路
激子是一种电中性的准粒子，可以在不传输净电荷的情况下传输能量
当一种材料吸收的光子能量高于它的带隙时，它们就形成了，这个概念可以表示为一个电子和一个n电子空穴的束缚态，它们通过静电库仑力相互吸引
在最近发表在《科学进展》杂志上的一份新报告中，郭和美国加州州立大学北岭分校物理和天文学系的一组科学家
S
进行了第一性原理模拟，以揭示扭曲的二硫化钼/二硫化钨(MoS2/WS2)异质结构中的莫尔激子
该团队展示了vdW异质结构中局域层间莫尔激子的直接证据，并基于能隙绘制了层间和层间莫尔势
他们在探索如何调节垂直场来控制莫尔激子的位置、极性、发射能量和杂化强度时，注意到异质结构中几乎平坦的价带
科学家随后预测，交变电场可以控制杂化云纹激子的偶极矩，同时抑制它们在云纹晶格中的扩散
范德华异质结构工程 在这项工作中，郭等人
使用新发展的计算方法提供了vdW异质结构中局域层间莫尔激子的直接证据，并提出在交变电场下形成混合莫尔激子，以抑制莫尔晶格中激子的扩散
设计vdW异质结构最吸引人的方法是在二维(二维)层之间引入晶格失配或旋转失准，以形成具有新长度和新能量尺度的莫尔超晶格，从而实现迷人的量子现象
范德瓦尔斯(vdW)异质结构以这种方式与二维晶体垂直堆叠形成，提供了一个前所未有的平台来开发具有奇异物理性质的量子材料，如非常规超导性、分形量子霍尔效应和玻色-爱因斯坦凝聚
在最初的理论预测之后，研究人员报道了过渡金属二硫化物vdW异质结构中莫尔激子的大量实验观察
由于量子限制和降低的介电屏蔽，二维量子点显示出显著的激子效应
尽管研究工作导致了vdW异质结构中莫尔激子的实验和理论研究的激增，但是由于计算上的挑战，关于该主题的第一性原理观点仍然很少
对第一性原理的研究仍然很重要，因为它们可以提供超越实验范围和热力学理论的原子级细节的重要见解，同时也是探索vdW异质结构这个庞大且不断增加的家族不可或缺的工具
扭曲二硫化钼/二硫化钨异质结构中的平带
θ = 56的二硫化钼/二硫化钨异质结构的单粒子能带结构
52
煤层气和VBM带分别以红色和蓝色显示
异质结构的煤层气和VBM带电荷密度的俯视图和侧视图
云纹晶格的晶胞由虚线框表示
θ = 3的二硫化钼/二硫化钨异质结构的能带结构
48
异质结构的煤层气和VBM带电荷密度的俯视图和侧视图
学分:科学进步，doi: 10
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abc5638 莫尔势和控制局部带隙 两个莫尔超晶格的晶胞可以通过扭转二硫化钼/二硫化钨(二硫化钼/二硫化钨)双层(过渡金属二硫化物材料组)来形成，其中晶胞保持相似的晶格常数和原子数量
在两种超晶格(标记为A、B和C)中有三个局部基序，它们保持了三重旋转对称性，并在确定莫尔晶格的性质中起着至关重要的作用
然而，这两种超晶格的原子结构是不同的
研究小组绘制了莫尔势的最大振幅——莫尔超晶格最重要的性质，并计算了二硫化钼/二硫化钨双层的能带隙
他们使用带隙调制来理解莫尔势，并注意到层间莫尔势的幅度比层内莫尔势大得多，其中层间莫尔激子比层内莫尔激子更局部化
扭曲二硫化钼/二硫化钨异质结构中的局域莫尔激子(θ = 3
48 )
θ = 0的二硫化钼/二硫化钨异质结构中最低能量激子的电荷密度和能量(上图，俯视图；底部面板，侧视图)
θ = 3的扭曲二硫化钼/二硫化钨异质结构中三种最低能量云纹激子的电荷密度和能量
48(上面板，俯视图；底部面板，侧视图)
虚线框表示莫尔超晶格的晶胞
红色和蓝色分别代表电子和空穴的电荷密度
所有等值面值都设置为0
0001 e/A3
学分:科学进步，doi: 10
1126/sciadv
abc5638 首要原则方法 传统上，物理学家使用基于多体微扰理论的贝特-索尔彼得方程(BSE)方法
然而，该方法对于莫尔激子来说是昂贵的，因为在单元中有大量的原子
为了克服这个问题，郭等人
开发了一种替代的第一性原理方法来提供激子效应的可靠描述，而没有过多的计算成本
他们基于时间相关密度泛函理论(TDDFT)研究了不同角度的二硫化钼/二硫化钨异质结构中的莫尔激子
随着扭转角的增加，莫尔势变得更浅，激子的局域化程度降低，这从第一性原理首次直接证明了vdW异质结构中的局域莫尔激子
该小组随后确定了各种二硫化钼/二硫化钨异质结构中的激子结合能
二硫化钼/二硫化钨异质结构中电场可调的电子结构
(一)上图:垂直电场ε下二硫化钼/二硫化钨异质结构示意图
夹层激子的偶极矩用P表示
底部:异质结构第二类能带排列的电调谐
红色和蓝色箭头表示能级移动方向
θ = 3时二硫化钼/二硫化钨异质结构在A、B和C点的层间距离的变化
48
学分:科学进步，doi: 10
1126/sciadv
abc5638 电调谐莫尔激子位置 然后，科学家们示意性地展示了一个允许电子控制激子性质的实验装置
从二硫化钨(WS2)指向二硫化钼(MoS2)层的正电场可以增加MoS2的能量，同时降低WS2的能量，而对于负电场，效果相反
当施加正电场时，莫尔激子的电子和空穴也发生层交换，形成极性相反的层间莫尔条纹
此外，负电场可以减小异质结构的能隙和层间激子的能量
就这样，郭等人
使用电场来调谐和编程莫尔激子的位置、极性和发射能量，以按需控制量子信息载体
即使莫尔激子是局域化的，它们也可以通过莫尔势隧穿并长距离扩散，因此控制增强或抑制激子扩散的能力也是目前感兴趣的
电场调谐莫尔激子扩散
(一)示出了在莫尔超晶格中从B点到C点的扩散莫尔激子的偶极方向的示意图
(二)描述在交变电场下漫射云纹激子偶极矩波动的示意图
学分:科学进步，doi: 10
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abc5638 以这种方式，二维材料的大家族在量子材料中呈现出前所未有的工程机会，特别是与具有作为量子发射器或高性能激光器和光子学的潜在应用的二维过渡金属双金属异质结构相关
理解、预测和控制vdW异质结构中的莫尔激子具有重要的科学意义，尽管具有很高的挑战性
郭和他的同事们利用第一性原理模拟来解决这些挑战，并在原子和电子尺度上提供了迄今未知的重要见解
他们通过第一性原理计算确定了扭曲的二硫化钼/二硫化钨异质结构中激子电荷密度的分布，从而提供了TMD异质结构中局域莫尔激子的直接证据
该团队还展示了如何调节垂直场来控制莫尔激子的位置、极性、发射能量和杂化强度
研究小组预测交变电场可以抑制二维材料中莫尔激子的扩散
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