作者:Thamarasee Jeewandara，Phys
（同organic）有机 钆和铽中5d6s和4f自旋动力学的比较
上图:轨道分辨自旋模型
黄色箭头表示从激光激发的电子到晶格(Gep)以及5d和4f自旋系统的能量流
注意(A) Tb (J = L + S = 6，L = 3)和(B) Gd (J = S = 7/2，L = 0)中不同的4f自旋-晶格耦合α4f
相比之下，原子间和原子内的交换常数(吉和金特拉)具有相当的数量级
下图:激光激发后约1秒的5d6s和4f自旋动力学示意图
而在(B)中，4f自旋(黄色箭头)被晶格运动强烈激发并相对于Mz倾斜，在(A)中，它们保持冷并沿磁化方向Mz排列
5d6s自旋(红色箭头)另外耦合到光学激发的价电子α5d，因此在4f矩附近颤动
学分:科学进步，doi: 10
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abb1601 相对于内部过渡金属(主要由镧系元素组成)，稀土磁性由局部4f电子主导，不能通过光学激光脉冲直接激发
因此，稀土金属的超快退磁过程与元素周期表中的其他元素不同
在稀土金属退磁过程中，研究人员包括激发磁振子——一种准粒子，被视为量子化自旋波
在一份发表在《科学进步》杂志上的新报告中
弗里茨和一组来自德国、瑞典和捷克共和国的物理学、天文学、数学和超级计算的多学科科学家，利用时间分辨光电发射光谱学解开了铽(Tb)金属中5d6s和4f价带磁矩的超快动力学
基于退磁的结果，他们通过轨道动量建立了4f自旋与晶格结构的耦合，从而提供了驱动具有强磁各向异性的技术材料中磁化动力学的基本机制
理解超快自旋现象 凝聚态物理的一个基本目标是理解强非平衡条件下超快自旋现象的本质
当研究人员使用飞秒光脉冲激发一种材料时，在激光脉冲的持续时间内，价电子被推离平衡
价电子通常存在于相关原子的外壳中，并且可以参与化学键
在系统在受激电子、晶格和自旋系统之间达到热平衡的时间范围内，介质会经历短暂的非平衡瞬态
在这种状态下可能会出现以前未知的现象，在磁系统的热平衡状态下至今没有记录
因此，自旋系统独特的非平衡行为为理解飞秒激光激发后驱动磁化动力学的电子、声子和自旋之间的决定性耦合提供了机会
科学家先前已经建立了镍的超快退磁，甚至提出了相对于稀土金属的自旋晶格耦合机制
在这项工作中，弗里茨等人
为角分辨光电发射光谱(ARPES)实验制备了厚度为10纳米的铽稀土金属薄膜，其中他们将高次谐波产生(HHG)束线与超高真空终端站相结合，并使用近红外(NIR)激光作为泵浦脉冲，其谐波作为探测脉冲来理解自旋现象
Tb在90 K下的价带光电发射光谱和最小二乘法
在正常发射ϑ = 0∘时，ARPES光谱用p偏振光探测相反的面内磁化方向(红色和蓝色)
灰色回填差分光谱突出显示了MLD，它是针对8S7/2自旋组件进行评估的
在ϑ = 8∘时提取了少数()和多数()自旋5d价带(VB)的结合能和交换分裂
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abb1601 理解铁磁二色性 科学家们在角分辨光电发射光谱中使用了磁性线性二色性，这与磁光克尔效应相当
在热平衡过程中，微波激射信号与样品磁化成正比
当他们比较Tb的低自旋和高自旋成分的磁性线性二色性时，他们没有观察到显著的差异
因此，为了理解Tb的磁化动力学，科学家们将5d和4f矩与先前报道的钆(Gd)——另一种稀土金属的结果进行了比较
Frietsch等人
实验性地驱动磁系统脱离平衡，并结合价带交换分裂和磁性线性二色性的测量来理解5d和4f自旋的动力学
当他们比较两种稀土金属Gd和Tb中5d和4f矩的轨道分辨动力学时，与Gd的5d自旋子系统相比，光学激发对Tb的作用似乎更快更有效
稀土金属Gd和Tb中流动5d和局域4f磁矩的磁化动力学
上图显示了5d价带交换分裂的响应，下图分别显示了(α)Gd和(β)Tb的4f能级的瞬态MLD
最后数据点上的误差线显示2个SDs
实线来自我们使用吉吉和金特拉从头算输入参数的轨道分辨自旋动力学模拟
在下面的面板中，显示了计算的减少磁化强度
在上图中，通过第一性原理计算，5d磁矩的计算动力学被转换成瞬态交换分裂
学分:科学进步，doi: 10
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abb1601 自旋-声子耦合 为了进一步理解研究中揭示的定性观点，研究小组用轨道分辨自旋模型分析了磁化动力学
在实验过程中，弗里茨等人
利用电子系统的热涨落和声子热浴激发5d和4f自旋动力学
他们通过将总4f自旋子系统耦合到声子系统来确定两种金属的磁化动力学
虽然强自旋-声子耦合支持Tb中的超快飞秒(万亿分之一秒)动力学，但弱自旋-声子耦合导致Gd中4f磁矩的较慢皮秒(万亿分之一秒)动力学
相比之下，研究小组注意到5d磁矩在两种金属中都显示出超快响应，因为价带电子耦合到4f系统，在这种情况下直接被激光脉冲激发
因此，Tb的5d磁矩几乎与金属的大得多的4f磁矩的超快动力学平行
两个现场矩的非共线排列代表了5d和4f自旋子系统的不同激发程度
自旋动力学的模拟数据与实验结果一致
从头计算Tb的部分和全部态密度
一个被占据的4f自旋少数轨道位于3 eV结合能，自旋多数被占据的4f态位于7-8 eV结合能，未被占据的4f态流形位于费米能EF之上
自旋极化的5d态在费米能级附近形成几电子伏的宽带
学分:科学进步，doi: 10
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结局 这样，泵浦探针测量揭示了铽(Tb)和钆(Gd)稀土金属极不相同的超快去磁动力学
同时，Tb中的5d自旋矩和局域4f矩表现出非常相似的衰变常数
Tb和Gd之间的特殊行为使得研究人员能够通过轨道动量将4f自旋耦合到晶格，从而确定超快磁化动力学的基本机制，这导致了磁振子的超快激发
为了进一步了解他们的工作，研究小组将结果与之前的退磁实验进行了比较
利用时间和角度分辨的光电子能谱
弗里茨和他的同事记录了价带交换分裂和4f磁性线性二色性，以了解两种稀土金属(Tb和Gd)的根本不同的自旋动力学
结果强调晶格相互作用是理解稀土金属中微尺度光学开关的决定性因素
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