作者:安娜·德明,物理
(同organic)有机 飞秒泵浦-探测脉冲第一次在自由电子激光设备中产生并表征液态碳
信用:原则 从普通的煤烟到珍贵的钻石,碳在许多方面都很常见,但只有少量的液态碳
费米自由电子激光(FEL)源的研究人员现在不仅生成了一个液态碳样本,还描述了它的结构,跟踪了碳样本熔化时发生的电子成键和原子坐标的超快重排
“据我所知,这是凝聚态物质中最快的结构转变,”该项目的首席研究员埃米利奥·普林西皮说
这项工作填补了元素相图中的一些空白,相图是元素在不同温度和压力下的相图
尽管碳无处不在,而且它在科学的许多方面都引起了人们的兴趣——从传感器和太阳能电池到量子计算和航天市场保护系统——但关于它的相图的知识仍然不完整
通常,固体碳一旦不能吸收热量,就会升华成气体
对于其他材料,研究人员可以使用高压电池来防止样品在高温下直接膨胀成气体,但这些通常是金刚石,这正是条件设计用来熔化的元素
相反,Principi、Claudio Masciovecchio和他们的团队使用费米飞秒泵浦-探测系统将泵浦激光器的高能量负载沉积到无定形碳样品中,然后用探测激光自由电子激光脉冲在仅仅数百飞秒之后测量样品的x光吸收光谱
尽管之前已经有使用激光加热液态碳的研究,但这是第一次使用具有足够短的波长和时间分辨率的激光脉冲在系统动力学的时间尺度上区分样品的结构
散开 研究人员看到的是成键和原子排列的显著变化
无定形碳主要由石墨和石墨烯中的电子键组成,被称为sp2,每个碳原子与另外三个碳原子结合,形成紧密相互作用的碳原子平面
然而,当激光照射到样品上时,这种结合变成了sp1,在SP1中,每个碳只与另外两个碳结合,形成一串碳原子
“在我看来,这真的很吸引人,”Principi说,他解释说,在这一点上,没有时间通过声子来进行热化,所以原子排列从平面到弦的调整是紧接在修正键的静电势变化之后的
“我们从未见过如此超快的转变,”费米科学项目负责人马斯乔维奇奥补充道
德国卡塞尔大学的合作者马丁·加西亚和瑟奇·克里洛对系统动力学进行了一系列从头计算,对这些实验进行了补充
他们发现计算和实验之间有极好的一致性,正如Principi指出的,“这是非常罕见的”,尤其是在这类实验中
“通过这一理论工作,他们能够精确确定该过程达到的温度(高达14200K)以及受激碳系统中电子和声子之间的相互作用强度——17×1018 Wm 3K 1
众所周知,这个量化材料中电子-声子相互作用强度的参数很难确定,可能对未来的模拟有价值
简短而令人愉快的 碳中的核心电子吸收波长为4纳米,这就是为什么以前使用桌面激光器在可见光波长下工作的实验只能测量反射强度的原因
由于实验会产生等离子体,导致反射率激增,因此样品对这些测量基本上是不透明的
费米自由电子激光器可以使用4纳米的激光脉冲,因此研究人员可以测量核心电子的吸收光谱,并清楚地了解泵浦脉冲如何影响结构和成键
“当你把电子带入连续体时,电子将开始看到它周围发生了什么,”马斯乔维奇说,他描述了在电子被激发的情况下与x光吸收合作的优势,而不是反射光谱
“它告诉你局部几何和局部结构——你得到非常重要的结构信息
" 费米的设置对于时间分辨率也有着至关重要的优势
自由电子激光器从加速到相对论速度的电子束产生辐射
电子束和波动器(一系列周期性的偶极磁体)之间的相互作用放大了辐射,产生了一个非常明亮的激光源
在费米实验室,一台台式激光器产生自由电子激光,这使得研究人员能够将泵浦和探测脉冲同步到7飞秒以内,而其他自由电子激光设备约为200飞秒
这种计时精度对液态碳的研究至关重要,因为它存在的时间很短——在300飞秒内,样品开始热化并膨胀成气体
“半皮秒后派对就结束了,”普林西皮补充道
这些结果填补了碳相图中的一些空白
理解碳基系统在极端温度和压力下的行为可能对天体物理学有用,例如在最近观察到的碳基系外行星的研究中
在未来的工作中,Principi和他的同事可能会将同样的方法应用到其他碳同素异形体的研究中,以观察不同起始密度的影响,也可以应用到其他元素的研究中,例如硅或铁
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