中国科学技术大学 亚纳米分辨率单分子光致发光成像实验装置示意图
信用:杨本，等
教授
董振超与教授
中国科学院科技大学的侯建国将光致发光成像的空间分辨率从8纳米提高到了8纳米
这首次实现了单分子光荧光成像的亚分子分辨率
这项研究发表在8月10日的《自然光子学》上
用光达到原子分辨率一直是纳米光学的最终目标之一，扫描近场光学显微镜(SNOM)的出现点燃了实现这一目标的希望
教授
董和他的同事在2013年的一项研究中成功地证明了纳米腔等离子体场的局域水泥效应在单分子拉曼光谱成像中的亚纳米尺度空间分辨率
然而，与拉曼散射过程不同的是，荧光将在非常接近金属的地方被淬灭，这阻止了SNOM在大约10纳米处的分辨率发展
金属纳米腔中分子的辐射特性(荧光)直接受到纳米腔光子密度的影响，纳米腔的光子密度与探针针尖的结构密切相关
因此，改变探针的结构和纳米腔中分子的电子状态是避免荧光猝灭和实现高分辨率光荧光成像的关键
董的团队进一步微调了等离子体纳米腔，特别是在探针尖端的原子级结构的制造和控制方面
他们构建了一个具有原子突起的银尖端，并将纳米腔等离子体共振与入射激光和分子发光的有效能量相匹配
然后，研究人员使用超薄电介质层(三原子厚的氯化钠)来隔离纳米腔分子和金属衬底之间的电荷转移，实现单分子光致发光成像的亚纳米分辨率
他们发现，随着探针接近分子，即使它们的距离小于1纳米，光致发光的强度也会继续单调增加
荧光猝灭完全消失
理论模拟表明，当原子突起尖端和金属基底形成等离子体纳米腔时，纳米腔等离子体的共振响应和原子突起结构的避雷针效应会产生协同效应
协同效应产生强且高度局域化的电磁场，将腔模体积压缩到1 nm3以下，这极大地增加了局域化的光子态密度和分子辐射衰减率
这些效应不仅抑制了荧光猝灭，而且实现了亚纳米分辨率的光致发光成像
为了实现亚纳米空间分辨率，尖端的尺寸和尖端与样品之间的距离必须在亚纳米尺度上
研究人员进一步利用光谱信息实现了亚分子分辨光致发光高光谱成像，并在亚纳米尺度上演示了局域等离子体激元-激子相互作用对荧光强度、峰位和峰宽的影响
该研究实现了SNOM期待已久的利用光分析分子内部结构的目标，为亚纳米尺度上检测和调控分子局域环境和光-物质相互作用提供了新的技术手段
《自然光子学》的审稿人表示，本文将是该领域的一篇重要文章，对开展原子尺度光的超灵敏光谱显微研究具有指导意义
来源：由phyica.com整理转载自PH，转载请保留出处和链接！
