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不对称纳米天线斯诺克直播平台工程单分子荧光

物理学 2021-10-04 23:59:04

中国科学院 玻璃基板(浅灰色)上涂有聚甲基丙烯酸甲酯(浅蓝色)中的AIEE1000分子(黑色双端箭头)的双棒纳米天线示意图

插图显示了AIEE1000的化学结构

不同棒长纳米天线的扫描电镜图像

信用:、田晓超、方振宁、肖世义、、、、、李、、张、雷洲、谭艳文 近红外荧光在生物科学中显示出巨大的潜力,但是低量子产率极大地阻碍了大多数近红外荧光团的研究

在这里,中国的科学家使用不对称的等离子体纳米天线来大幅增强近红外染料的单分子荧光强度

这种不对称性提供了额外的调谐参数,为调制等离子体分子的近场和远场特性提供了新的可能性,从而在不损害分子光稳定性的情况下提高了荧光

这项工作为工程近红外单分子荧光提供了一个通用方案

单分子荧光检测(SMFD)能够一次探测一个分子,对理解生物系统的功能机制至关重要的动力学过程

近红外荧光通过减少生物细胞或组织样本的散射、吸收和自发荧光,提供了改善的信噪比,因此,随着对生物医学应用重要的组织穿透深度的增加,提供了高成像分辨率

然而,大多数近红外发射器的量子产率较低,微弱的近红外荧光信号使得检测极其困难

等离子纳米结构能够将局部电磁能量转换成自由辐射,反之亦然

这种能力使它们成为调节分子荧光的高效纳米天线

等离子体纳米天线通常通过提高分子的激发速率和量子产率来增强附近分子的荧光

为了最佳地增强荧光,纳米天线的等离子体模式必须1)强耦合到分子,2)强辐射到自由空间

同时满足这两个要求带来了传统的对称等离子体纳米结构无法克服的挑战

不对称双棒天线荧光增强直方图

每个直方图显示了来自具有不同棒长的不对称双棒天线附近的分子的荧光增强分布

模拟增强的最大值用蓝色点划线表示。(2)无天线聚甲基丙烯酸甲酯中的荧光图像

聚甲基丙烯酸甲酯中非对称天线(左半)和对称天线(右半)阵列的荧光图像

信用:、田晓超、方振宁、肖世义、、、、、李、、张、雷洲、谭艳文 在《光科学与应用》杂志上发表的一篇新论文中,中国复旦大学物理系表面物理国家重点实验室的科学家建立了一种新的、通用的方法来增强近红外区的单分子荧光,而不损害分子的光稳定性

他们构建了由两个不等长的杆组成的不对称纳米天线(图

1)提供多个等离子体激元模式,其具有与荧光团的激发和发射频率匹配的可调共振频率

添加的调谐参数,即

e

在这种不对称结构中,棒长度的比率提供了调制等离子体激元模式的近场和远场特性的新可能性,从而进一步改善了激发和发射过程

结果,他们通过实验获得了高达405的单分子荧光增强因子(图

2),相应的理论计算表明量子产率可高达80%

因为量子产率在这种设置中起主要作用,所以这种增强是在不牺牲分子在激光照射下的存活时间的情况下实现的

作为激发功率密度函数的玻璃漂白时间的测量显示出反比关系(灰色正方形和灰色线)

而天线阵上分子的漂白时间都比玻璃上相应分子的漂白时间长(颜色符号代表相应结构上的漂白时间)

信用:、田晓超、方振宁、肖世义、、、、、李、、张、雷洲、谭艳文 此外,与位于玻璃基底上的参考分子组相比,作者观察到位于不对称双棒纳米天线周围的分子的光漂白时间显著增加(图

3),表明由这些分子发射的荧光光子的数量高得多

因此,纳米天线能够彻底抑制光漂白

因为局部场增强不能提高光稳定性,所以抑制主要来自于量子产率的增加,这是光漂白速率和到天线的能量转移速率之间竞争的结果

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