中国科学院李源 甲烷的结构
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0 在温和条件下将甲烷(CH4)选择性氧化成具有高催化活性和选择性的增值化学品仍然具有挑战性
由于氧的低活性和含氧物的过度氧化,用O2或O2/H2将CH4选择性氧化成含氧物会受到低催化活性和低含氧物选择性的影响
此外,负载型催化剂的高贵金属负载导致高成本
最近,一个由教授领导的研究小组
孙教授
中国科学院上海高级研究所(SARI)的钟报道了一种5 (Z-5)负载的PdCu催化剂,用于在H2存在下使用O2将CH4选择性氧化成含氧化合物
该催化剂表现出1178 mmol/gPd/h的高含氧化合物产率,在120℃下含氧化合物选择性为95%
研究结果发表在《Angewandte化学国际版》上
基于对照实验和电子顺磁共振以及原位光谱技术的结合,研究人员发现PdO纳米颗粒促进了H2O2的原位生成
Cu单原子不仅加速了H2O2分解产生大量的OH,而且使CH4被OH均裂成CH3
随后,OH与CH3快速反应,以高选择性形成CH3OH
这些发现为甲烷选择性氧化制含氧化合物提供了有价值的见解,也为其他高效、廉价的C-H键选择性活化催化剂提供了启示
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