维尔茨堡大学
实验原理示意图
电荷分离的自由基对(CSS-RP，黑色曲线)在大约1000纳秒内通过电子复合成单线态或三线态产物而衰变
单线态(S)和三线态(T)之间的CSS自由基对的动态变化仅在总反应时间内平均记录
使用推挽技术，可以随时读出CSS字根对的单线和三线字符
学分:克里斯托夫·兰伯特/维尔茨堡大学 电荷分离态中电子对的单线态和三线态之间的变化在自然界中起着重要的作用
据推测，候鸟的指南针也可以用地球磁场对这两种自旋状态之间磁相互作用的影响来解释
直到现在，这个量子过程还不能直接用光学方法来跟踪
由康斯坦茨大学的化学教授乌尔里希·施泰纳和维尔茨堡大学的克里斯托夫·兰伯特领导的一项研究合作现已在科学杂志《科学》上提出了一种方法，即泵推脉冲技术，该技术首次允许用光学方法确定单线态/三线态设置的时间进程
这开辟了新的途径，例如在有机太阳能电池领域，也为量子计算机中的量子比特开辟了新的途径
光能将电子提升到更高的能级 通常，分子中的电子成对占据量子理论上可能的轨道
在这里，电子固有角动量的性质，即所谓的自旋，具有决定性的重要性
根据量子理论的泡利原理，两个电子只有在自旋反平行的情况下才能在同一条路径上运行
如果一个电子顺时针旋转，另一个必须逆时针旋转
在分子基态，所有的电子自旋通常都是成对的
通过光的激发，单个电子从配对星座中释放出来，并提升到能量更高的水平，在那里它独自占据一个自由轨道
从这里，它可以跳到一个合适的邻近分子的自由轨道上
结果是光诱导电子转移
这两个分离的电子现在可以通过与周围环境的磁相互作用相互独立地改变它们的自旋设置，因为它们不再受泡利原理的约束
这两个分离的电子形成一个自由基对 这种通过光诱导电子转移的电荷分离也发生在例如光合作用中
在此步骤中，转移电子的能量仅略微降低，因此最初被光激发吸收的大部分电子能量仍被保留
这种原始激发能量因此以化学形式储存
带有两个分离电子的电荷分离态在化学中也被称为自由基对
如果两个分离电子的自旋平行排列，称为三重态；如果它们反平行排列，则称为自由基对的单重态
由于两个自旋的自由个体演化，自由基对的自旋状态在单线态和三线态之间来回交替
因为在能量上，这些自旋排列之间没有太大的差别，所以直到现在，它们还不能在光学上被区分
自由基对的能量稳定可以通过自由基电子从受体分子跳回到供体分子来实现，从而随着热量的释放返回到原始的单线态
然而，为了在施主位置与原始的伙伴电子配对，它的自旋必须保持与伙伴电子的自旋相反，这不一定是由于同时可能的自旋重新定向
如果它目前有一个不同的自旋设置，它不能返回到它的原始轨道，但它也可以通过跳到另一个，仍然自由的，在受体位置的较低轨道来释放能量
由此在受体处形成的三重态产物可以在光学上与在供体处的单重态产物区分开来
自由基对作为量子比特和候鸟磁场传感器的模型 自由基对在单重态和三重态之间振荡的相位在许多方面都特别令人感兴趣
因为它是量子力学控制的相干运动，所以原则上可以通过例如外部磁场来控制
这样的运动被用于
g
来实现量子计算机
“我们的部首对可以作为量子比特的模型，因为它们作为元素存在于量子计算机中，或者用于理解开头提到的候鸟生物罗盘中部首对的功能
由于这些原因，知道自旋目前在这个过程中的位置是很有趣的，”在康斯坦茨进行光动力学和自旋化学研究的乌尔里希·施泰纳说
泵推技术能够确定单线态/三线态设置 在维尔茨堡赫里斯托夫·兰伯特的实验室中，利用磁场相关的泵推技术，开发了一种实验方法，通过这种方法，首次有可能在特定时间点读出特殊合成的供体-受体分子中的单线态/三线态设置
首先，从供体分子到受体分子的电子转移是由所谓的泵浦激光脉冲引发的
这就产生了带有单线态自旋的电荷分离态
不成对的电子自旋现在可以随时间演化
一定时间后，施加第二激光脉冲
乌尔里希·斯坦纳(Ulrich Steiner)说:“这种推动激光脉冲再次将电子从受体分子转移回供体分子，由此第二个激光脉冲迫使系统立即在三重态或单线态产物形成之间做出决定，对于这种情况，自由基对通常需要几个自旋振荡周期。”他和他的俄罗斯同事通过量子理论模型计算证实了对实验的解释
这样，就有可能拍下自由基对在不同时间的自旋状态的快照，并证明单线态和三线态自由基对的周期变换
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