作者维克多·罗萨，阿尔贡国家实验室 材料的联合实验和计算研究的图形表示
这项研究利用了先进的光子源(上图)和阿尔贡领导计算设施(下图)
该团队研究了界面的原子结构，这种结构在材料中普遍存在
学分:圣迭戈加州大学伊曼纽尔·吉吉 计算机模拟为加速绿色能源技术的分子工程带来了巨大的希望，例如电能储存和太阳能利用的新系统，以及从环境中捕获二氧化碳
然而，这些模拟的预测能力依赖于有一种方法来确认它们确实描述了真实世界
这种确认不是一项简单的任务
许多假设进入这些模拟的设置
因此，必须使用适当的“验证方案”仔细检查模拟，包括实验测量
“我们专注于固/液界面，因为界面在材料中无处不在，而氧化物和水之间的界面在许多能源应用中都很关键
“——朱利亚·加利，阿尔贡和芝加哥大学共同任命的理论家 为了应对这一挑战，美国大学的一组科学家
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能源部阿贡国家实验室、芝加哥大学和加州大学戴维斯分校开发了一个开创性的验证协议，用于模拟固体(金属氧化物)和液态水之间界面的原子结构
该小组由朱利亚·加利和保罗·芬特领导，朱利亚·加利是阿尔贡和芝加哥大学共同任命的理论家，保罗·芬特是阿尔贡的实验主义者
“我们专注于固体/液体界面，因为界面在材料中无处不在，氧化物和水之间的界面在许多能源应用中是关键，”加利说
“到目前为止，大多数验证协议都是为散装材料设计的，忽略了接口，”芬特补充道
“我们认为，在现实环境中，表面和界面的原子尺度结构将是一种特别敏感的验证方法，因此也是一种具有挑战性的方法
" 他们设计的验证程序使用高分辨率x光反射率测量作为协议的实验支柱
该小组将阿尔贡先进光子源(APS)33-ID-D束线处进行的氧化铝/水界面XR测量结果与阿尔贡领导计算设施(ALCF)运行高性能计算机模拟获得的结果进行了比较
美国物理学会和ALCF都是美国能源部科学用户设施办公室
阿尔贡x光科学部门的物理学家张占说:“这些测量探测到了来自氧化物/水界面的高能x光束的反射。”
在APS产生的光束能量下，x光的波长类似于原子间的距离
这使得研究人员能够直接探测界面的分子尺度结构
西北大学的研究生凯瑟琳·哈蒙是阿尔贡的访问学生，也是这篇论文的第一作者，她补充说:“这使得XR成为一个理想的探测器，可以获得与模拟直接相当的实验结果。”
该团队使用Qbox代码在ALCF进行模拟，该代码旨在使用基于量子力学的模拟来研究材料和分子的有限温度特性
“我们能够测试这个理论的几个近似值，”加州大学戴维斯分校的弗朗索瓦·吉吉说，他是团队的一员，也是Qbox代码的主要开发者
研究小组将测量的XR强度与从几个模拟结构计算的强度进行了比较
他们还研究了样品不同部分的电子散射的x光如何干扰产生实验观察到的信号
团队的努力比预期的更具挑战性
“不可否认，当我们试图理解采用正确的几何图形和给出准确结果的正确理论时，这是一个小小的尝试和错误，”该研究的合著者、美国能源部科学用户机构阿尔贡纳米材料中心的科学家陈霁平说
“然而，我们在理论和实验之间的反复得到了回报，我们能够建立一个健壮的验证协议，现在也可以部署到其他接口上
" 肯德拉·莱奇沃斯-韦弗说:“验证方案有助于量化模拟的优缺点，为未来建立更精确的固液界面模型提供了一条途径。”
她是詹姆斯·麦迪逊大学的助理教授，在阿尔贡博士后研究期间，她开发了通过模拟来预测XR信号的软件
这些模拟也为XR测量本身提供了新的见解
特别是，他们表明数据不仅对原子位置敏感，而且对每个原子周围的电子分布以微妙和复杂的方式敏感
这些见解将被证明对未来氧化物/液体界面的实验是有益的
跨学科团队是中西部计算材料综合中心的一部分，总部设在阿尔贡，是由美国能源部支持的计算材料科学中心
这项工作发表在一篇题为“用x光反射率数据验证氧化物/水界面的第一性原理分子动力学计算”的文章中，这篇文章发表在2020年11月的《物理评论材料》上
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