中国科学院李源 甲烷在ZSM 5号通道内原子分散的铁位置转化为甲酸
信用:朱辛凯、高和华 甲烷是生产高附加值化学品的有前途的能源
甲烷在温和条件下转化为增值化学品或燃料已成为能源和催化领域最热门的话题之一
然而，甲烷分子的高对称性和低极化率使得在温和条件下活化甲烷具有挑战性
此外，目标产物通常比甲烷更具反应性，并且它们容易过度氧化成温室气体CO2
最近，一个由教授领导的小组
邓德辉和阿索克
教授
中国科学院大连化学物理研究所(DICP)的于亮在温和的条件下高效地将甲烷转化为甲酸
他们的研究发表在12月12日的《纳米能源》杂志上
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研究人员发现，在ZSM 5号通道内原子分散的铁位置上，可以实现甲烷高效、选择性地氧化为羟基甲烷
通过调节硅铝比和ZSM-5中的铁负载量来调节活性铁物种的微环境，它们达到84200小时-1的周转频率(t of)用于生产C1含氧化合物，并且具有91%的高HCOOH选择性和383的生产率
2 mmol gcat
-1小时-1小时，80摄氏度
“这一结果超过了此前报道的所有在类似条件下运行的甲烷转化催化剂，”教授说
邓
此外，通过结合各种表征和密度泛函理论计算，他们发现铁氧活性位点可以由H2O2在单核和双核铁中心上的解离产生，所述单核和双核铁中心被限制在ZSM-5的通道内
铁氧活性位点可促进甲烷碳氢键的活化和断裂，从而促进甲烷通过自由基途径经甲醇和甲醛连续氧化成甲酸，同时抑制过度氧化成CO2
该研究为在温和条件下高效转化甲烷设计和构建晶格受限活性中心开辟了一条新的途径
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