中国科学院刘佳
图形摘要
信用:DOI: 10
1021/jacs
1c09508 将CO2转化为多碳烃和含氧化合物(C2+产品)是有吸引力的，但是在CO2还原反应(CO2RR)期间增强碳-碳(C-C)耦合动力学是具有挑战性的
铜在碳碳偶联反应中具有优异的催化性能
然而，由于竞争析氢反应的加速，其选择性在中性介质中被破坏
在最近发表在《美国化学学会杂志》上的一项研究中，教授领导的团队
中国科学院中国科学技术大学的高敏瑞开发了一种具有足够Cu(100)/Cu(111)界面的氧化物衍生(OD) -Cu催化剂，该催化剂在300mA·cm-2的电流密度下显示出高法拉第效率(FE ),并证实了界面在C-C耦合中起着关键作用
研究人员合成了一系列不同面的OD-Cu催化剂，然后在中性介质的流动池中进行性能测试
他们发现，由铜(100)和铜(111)面组成的OD-Cu-III具有最长的铜(100)/铜(111)界面，表现出优异的CO2RR催化性能
同时，C2+选择性与Cu(100)/Cu(111)界面长度呈线性关系，表明该界面可能是碳-碳偶联的活性位点
以下表征为Cu(100)/Cu(111)界面的优异催化性能提供了更深刻的解释
开尔文探针力显微镜(KPFM)显示界面具有最低的接触电势差(CPD)，这表明更快的电子转移和增强的CO2RR动力学
另一方面，操作拉曼光谱在台阶位置检测到更多表面吸附的一氧化碳(*一氧化碳)
由于阶梯位置更有助于将一氧化碳转化为C2+产物，该结果解释了催化剂优越的一氧化碳二聚能力
最后，通过密度泛函理论计算进一步了解反应机理
结果表明，铜(100)/铜(111)界面的二聚势垒最低
这意味着沿着界面有一个修改过的电子结构
结果，OD-Cu-III表现出最佳的CO2RR性能
这项工作确定了铜(100)/铜(111)界面在CO2RR催化中起关键作用
这对利用二氧化碳制备多碳燃料具有重要意义
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