中国科学院 InOOH电催化剂FLPs位点上尿素电合成的机理
信用:袁 由教授领导的研究小组
中国科学院过程工程研究所的张广金制造了一种新型的InOOH电催化剂,该催化剂具有独特的受抑路易斯对(FLPs),用于在环境条件下高效合成尿素
这项工作发表在12月12日的化学催化杂志上
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固氮的工业过程(N2)
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氨基合成过程由于反应条件苛刻,消耗大量能量并产生大量二氧化碳(CO2)
环境条件下的电化学碳氮偶联反应既可以实现N2固定,又可以将CO2转化为增值尿素分子,从而解决了N2固定过程中CO2排放超标的问题
然而,由于催化剂的低催化活性和选择性,该策略仍然具有挑战性
FLPs由路易斯酸和路易斯碱组成,它们在空间上被阻止形成键
“氟化锂具有化学吸附和与各种气体分子反应的能力
它们可以捕获N2和二氧化碳并与之反应,从而形成尿素电合成的新策略。”
张(姓氏)
在这项研究中,研究人员合成了米状的InOOH纳米粒子,并与明确定义的FLPs (i
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因此获得6的尿素产率
85毫摩尔氢-1克-1
缺电子的路易斯酸性铟位点和富电子的路易斯碱性铟-羟基通过电子相互作用分别实现了N2分子和二氧化碳分子的目标化学吸附
反应物分子的成键轨道和反键轨道与路易斯酸的未占据轨道和路易斯碱的非键轨道相互作用,从而在人工氟化锂中产生合成尿素所需的中间体
研究人员使用线性扫描伏安法初步评估了用IOOH杂化物电合成尿素的潜在性能
结果表明,InOOH杂化物在电催化氮还原反应和CO2还原反应中表现出良好的性能,从而保证了电催化尿素生产工艺的可行性
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