作者:Thamarasee Jeewandara,Phys
(同organic)有机 层析原子探针中太赫兹激发的离子场蒸发
超短太赫兹(红色)脉冲聚焦在高真空室内的金属纳米尖端上
施加到金属尖端的高电压在样品顶端转化为强电场
蒸发的离子被投射到时间敏感探测器和距离纳米尖端10厘米处的PSD上
近红外脉冲(蓝色)可以与具有可变延迟的太赫兹脉冲组合,以探测相互作用机制
ToF,飞行时间
(二)三维(3D)场分布的等值面图,该等值面图针对2太赫兹的激发频率和不同的场增强因子值进行了数值计算
从纯铝样品的太赫兹辅助原子探针分析测得的质谱
数据集由大约105个离子组成,这些离子是在偏置电压为8伏直流电时收集的
7千伏,蒸发率为0
01离子/脉冲,温度= 50 K
纯铝样品的三维重建
学分:科学进步,doi: 10
1126/sciadv
abd7259 材料科学家必须能够利用原子尺度的强电磁场对物质进行超快控制,以了解固体中的电离动力学和激发
研究人员可以将皮秒持续时间的太赫兹脉冲耦合到金属纳米结构,以产生极其局部和强烈的电场
在《科学进展》杂志的一份新报告中,安吉拉·贝拉和CNRS及法国大学研究所的一个研究小组控制了金属纳米尖端的场离子发射
太赫兹近场在亚皮秒时间尺度上诱导表面原子作为离子的无热超快蒸发,尖端充当场放大器
超快太赫兹-离子相互作用为超快自由离子脉冲提供了前所未有的控制,以在原子尺度上成像、分析和操纵物质
在这项工作中,Vella等人
展示了太赫兹原子探针显微术作为具有原子和化学分辨率的显微术的新平台
原子探针断层成像的基础 将电磁场耦合到固态纳米结构以在纳米尺度上控制物质的基本性质的能力对于包括化学、催化、气敏和超快电子显微术和成像在内的各种应用越来越具有吸引力
原子探针层析成像的基本原理包括从尖端场发射正离子,这是一种基于在强电场下纳米针状样品中原子的受控场蒸发的成像技术
这项技术之所以吸引人,是因为它能够在三维空间中提供亚纳米的空间分辨率,对整个周期元素及其同位素具有高度的化学敏感性
激光辅助原子探针断层成像 起初,由于使用高压脉冲来触发离子蒸发,原子探针层析成像方法仅限于导电材料
激光辅助原子探针断层摄影术的发展使得半导体和电介质材料的分析成为可能
在原子蒸发实验中,科学家们通过高DC场和超短激光脉冲的共同作用一个原子一个原子地蒸发了样品
由于现有的限制,基于太赫兹的APT执行高分辨率成像的潜力是非常有希望的,尽管对于获得太赫兹脉冲-物质相互作用的更深层次的物理认识是至关重要的
研究人员展示了在正偏置纳米尖端中太赫兹场的增强,以触发正电离子从na结构表面的发射,从而呈现高化学和空间分辨率的太赫兹辅助APT仪器
尖端整流太赫兹电压
(一)在INIR = 2的激光照射下从铝尖端(顶点半径为70纳米)获得的电子发射的电流-电压特性
3千兆瓦/平方厘米
(二)在原子探测室外通过光电取样测量的两个具有反向场方向(极性)的太赫兹瞬态
(三)太赫波形的光电流调制,对应于(二)的电光迹线,电压为300伏,INIR为2
3千兆瓦/平方厘米
(四)由(一)和(三)重构的整流太赫兹脉冲
学分:科学进步,doi: 10
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abd7259 实验:近太赫兹场表征和校准 在实验过程中,研究小组聚焦于一个单周期的强太赫兹场,该场是由铝尖端上的双色空气等离子体产生的,偏置电压为几千伏
他们将近红外(NIR)脉冲与太赫兹脉冲结合,并将其共线聚焦在几千伏的铝尖上
利用飞行时间测量,他们恢复了质量/电荷比,并根据探测器系统上的撞击位置,利用反向投影定律重建了蒸发体积
研究人员记录了原子探测室外电光采样测量的两个反向场方向或极性产生的太赫兹脉冲的时间轨迹
Vella等人
使用该场在近红外照明下驱动来自负偏压铝尖端的电子发射,测量样品顶点处的太赫兹场,以显示该尖端如何作为超快整流二极管
研究小组注意到,由于天线对尖端的响应,入射太赫兹脉冲也有同样的偏差
结果表明太赫兹脉冲的振幅比入射太赫兹场高大约2000倍
为了比较场增强因子,研究小组使用有限差分时域商业软件Lumerical来考虑尖端几何形状
该团队将太赫兹场的振幅提高到最大值5
使用太赫兹脉冲进行离子场发射
然后,他们使用电子能量过滤实验性地检查了太赫兹近场的这个值
太赫兹辅助APT中铝纳米针尖的分析
由纯铝样品的太赫兹辅助原子探针分析(黑色)和近红外激光辅助原子探针分析(红色)测得的质谱
该数据集由大约105个离子组成,收集偏置电压Ubias = 9千伏,近红外激光强度INIR = 2
3吉瓦/平方厘米,蒸发率为0
01离子/脉冲,温度= 50 K
(二)使用半对数标度放大氢、氢和氢的质量峰
(三)用半对数标度放大铝离子质量峰
学分:科学进步,doi: 10
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abd7259 太赫兹辅助APT中铝尖及其双频激发的研究 为了使用太赫兹脉冲进行离子场蒸发
将铝尖正向偏压至9 kV,并将正极性的太赫兹脉冲设置为其最大振幅5
5伏/米,相当于近场10
5伏/纳米
科学家们展示了使用太赫兹和近红外激光脉冲在相同偏差下获得的质谱
蒸发体积的三维重建显示了使用近红外分析辨别的三个结晶方向的良好分辨的原子平面
该小组利用实地侵蚀获得了亚太地区的图像重建,并利用傅里叶变换方法计算了三维图像的空间分辨率
使用铝尖的双频激发,他们记录了蒸发速率作为近红外和太赫兹激光脉冲之间延迟的函数
太赫兹辅助APT中铝纳米针尖的分析
(一)用于太赫兹辅助原子探针分析的探测器上铝离子的空间分布
(二)由太赫兹辅助原子探针分析得到的3D图像,显示了沿着、和结晶方向的铝原子平面;黑色虚线是眼睛的向导
学分:科学进步,doi: 10
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abd7259 在太赫兹脉冲先于近红外脉冲的情况下,蒸发速率被认为是稳定的,其值等于仅通过太赫兹脉冲获得的值,因此不受近红外激光激发的影响
近红外和太赫兹脉冲之间的时间重叠保持蒸发速率不变
当近红外脉冲先于太赫兹脉冲时,蒸发速率在不到0
5皮秒
与近红外脉冲相比,潜在的物理蒸发机制有助于太赫兹脉冲辅助的原子探针的化学和空间分辨率
铝纳米尖端的双频激发结果为太赫兹脉冲的非热离子蒸发提供了实验证明
在纳米尖端通过太赫兹场发射进行近红外激光加热之后
考虑太赫兹脉冲的热(黑色)或无热(红色)蒸发机制和近红外激光脉冲的热机制作为这两个脉冲之间延迟的函数计算的归一化蒸发速率,如图1所示
1A
(乙)电子和晶格温度计算在一个双温度模型的测量参数在(丙)
瞬态太赫兹场蒸发(黑色方块),作为近红外和太赫兹脉冲之间延迟的函数
该数据集由大约103个离子组成,每一步在VDC = 8时收集
9千伏,近红外激光强度INIR = 0
5吉瓦/平方厘米,蒸发率为0
01离子/脉冲,仅使用太赫兹脉冲,0
001离子/脉冲,仅使用近红外激光脉冲,温度= 50 K
学分:科学进步,doi: 10
1126/sciadv
abd7259 前景 通过这种方式,安吉拉·贝拉和他的同事展示了如何通过尖端增强的单周期太赫兹脉冲将表面原子以离子的形式超快、非热场蒸发,为具有空间和化学分辨率的材料分析铺平了道路
该方法还可以促进高电场中的时间分辨化学,为场致化学开辟新的途径
由单周期太赫兹脉冲产生的场蒸发离子的窄能量传播将为使用带电粒子束进行成像、分析和从微米级到纳米级的物质改性开辟道路
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