丽贝卡·奥顿，太平洋西北国家实验室 单一放射性微晶的光学显微镜图像
信用:乔丹·科比| PNNL 太平洋西北国家实验室(PNNL)的研究人员在研究汉福德工厂(华盛顿州里奇兰)钚精加工厂废弃仓库遗留的污染土壤样本时，找到并提取了含有钚的微小晶体
他们想知道晶体是如何形成的？ 为了了解晶体的历史，研究人员必须首先了解它们的化学结构，也称为物种形成
因为钚的行为取决于它与其他元素的结合方式，所以了解晶体的形态是安全储存和环境修复的关键部分
这些活动是美国经济的关键部分
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能源部对前核材料加工场所和设施的清理任务
先前的研究表明这些粒子主要是二氧化钚，但是关于土壤中是否存在其他种类的钚的问题仍然存在
PNNL的研究人员创造了一种新的方法来确定微晶的物种形成，在《应用晶体学杂志》上有详细介绍
该方法将专家技术与标准实验室仪器相结合，一次一个原子地绘制出这些钚微晶的结构，揭示了实验室中曾经分析过的一些最小的含钚晶体的结构
比沙子里的火花还小 PNNL放射化学家Dallas Reilly使用聚焦离子束扫描电子显微镜在婴儿床土壤样本中鉴定出微小的钚晶体，这些晶体几乎无法与周围的硅和其他矿物质区分开来
有时呈立方体形状，晶体的每一边或小平面可以小到两微米
一粒食盐大约是每面100微米
一粒滑石粉有十微米
赖利说:“我很惊讶这些粒子在那种尺寸下是结晶的。”
“我在汉福德的小场地看到的大部分钚来自再加工钚精加工厂的废料，或者是来自金属加工或燃烧的未溶解颗粒，或者是作为多晶颗粒从再循环溶液中再沉淀出来的
在实验室里很难形成晶体氧化钚颗粒，所以看到单晶形成是这个过程的一部分，或者是环境刺激的一些自然过程，真的很迷人
" 来自汉福德海沟土壤的单个钚晶体
这颗水晶比一粒食盐小20倍
信用:乔丹·科比| PNNL 这些意想不到的晶体给了研究人员一个机会来回答核材料加工科学家几十年来一直想知道的问题
单个粒子中的物种形成是否比整体中的复杂？这些晶体是否与加工过程中可能存在的磷等元素有关？而且，如果钚金属颗粒在高温下暴露在氧气中，钚的外层会氧化而内部金属保持完整吗，很像钢铁上形成的铁锈吗？ 研究人员在很大程度上缺乏对这些问题的完整答案，因为这种规模的普通核材料分析工具依赖于溶解的样本
这些工具侧重于同位素比率，无法提供结构数据，如原子的相对位置以及它们是如何结合在一起的
扩大核材料加工分析的实验室限制 PNNL无机化学家乔丹·科尔贝是单晶x光衍射的专家，单晶x光衍射是唯一能够确定晶体化学结构的非破坏性技术之一
晶体是由规则间隔的原子组成的，所以当x光束穿过晶体时，光以规则的模式散射
科尔贝分析这些图案来测量原子之间的距离，创建了晶格中重复单元的三维图
这张地图足够详细，可以区分组成延伸固体的不同化学物种
从土壤样品中提取钚颗粒是一项困难的任务，不仅要考虑这些晶体的放射性，还要考虑它们有多小
更复杂的是，研究人员专门在婴儿床土壤中存在的许多其他化合物的混合物中寻找纯净、独立的晶体
PNNL化学家乔丹·科尔贝和单晶x光衍射仪
该仪器使用x光来确定每个原子的身份，并绘制它们如何相互结合的地图
信用:安德烈斯塔尔| PNNL “一次分析不止一个晶体会使数据复杂化，”科尔贝说
“有了一个好的单晶，我可以告诉你每个钚原子结合的氧原子的数量，以及它们如何共享电子
" 但是分析钚晶体并不简单
扫描电子衍射法通常需要比汉福特工厂的钚颗粒大得多的晶体
该团队最初不确定这项技术是否对这些小环境样本有用
概念的铀证明 在试图用扫描电镜分析钚粒子之前，研究小组首先从铀-238氧化物晶体开始，通过聚焦离子束扫描电子显微镜将其研磨成一系列更小的立方体
铀-238的放射性比钚低得多，可能的结构安排也较少
该团队系统地探测了每一个铀晶体的结构，以证明他们能够准确地将原子映射到逐渐变小的晶体中
从一个有指甲大小刻面的大块铀晶体开始，他们一直到一个不比普通红细胞大的氧化铀斑点
通过铀测试的成功概念证明，研究小组使用扫描电镜确定了婴儿床土壤样品中的晶体为二氧化钚
这一确认将有助于汉福德的补救专家努力安全地控制遗留的钚废料，包括晶体
华盛顿州东部汉福德遗址的早期照片
到1944年10月，第一个钚后处理设施(T厂)开始运行(在后台)
铀工厂(前景)是在20世纪40年代中期建造的
信用:汉福德遗址档案馆 赖利说:“这类工作都是为了建立一个时间表。”
“对于像这些粒子这样的核材料，我们会问‘它是怎么来到这里的？’了解国家安全影响的处理历史，以及“它将走向何方？”理解环境影响
找出化学物种形成和结构可以帮助回答这两个问题
" 大学和其他放射性极限低于PNNL的研究机构可以使用该小组的方法来研究大量的放射性物质，包括像镅这样的重元素，这些物质只能以极小的数量被处理
由于科尔贝和雷利研究的晶体只占分析的婴儿床土壤的一小部分，所以仍有更多的工作要做
正如科尔贝所说，“我们想确定样品中的一个微粒与其他微粒有多大的代表性
" 不同的晶体结构与不同的核材料加工活动相关联
晶体的形状可以揭示它形成的容器的一些东西，它是如何混合的，或者它被创造时还存在什么
每一个新绘制的晶体都是在寻求更好地理解核材料加工和改善环境修复方面向前迈出的又一步
这些样本来自汉福德遗址的216-Z-9废垛，是在20世纪70年代中期的挖掘和采矿活动中收集的
这个婴儿床接收钚精加工厂的废物，也称为Z厂和234-5号楼
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