中国科学院李源
图形摘要
鸣谢:ACS Catalysis (2022)
多伊:10
1021/acscatal
1c05896 沸石是择形催化剂之一
沸石的特性来自于对分子尺寸的结构限制，对于择形催化是至关重要的
沸石不同位置的催化酸中心对反应物分子表现出明显的限制作用，尤其体现在丝光沸石催化二甲醚羰基化反应中
最近，一个由教授领导的研究小组
中国科学院大连化学物理研究所的刘开发了一种新的策略，通过三甲基氯硅烷(TMCS)硅烷化处理优先去除MOR沸石12元环(12-MR)通道中的酸中心，从而提高二甲醚羰基化的性能
这项研究发表在4月1日的ACS Catalysis杂志上
MOR沸石的8元环(8-MR)通道对于DME的选择性羰基化是优选的，而较大的12-MR通道可以适应更多的反应路线，这将导致MOR沸石的快速失活
因此，有必要选择性地去除MOR的12-MR通道中的酸性位，以提高其在二甲醚羰基化反应中的催化性能
研究人员使用原位漫反射红外傅立叶变换(DRIFT)和29Si交叉极化(CP)核磁共振(NMR)光谱技术研究了TMCS分子与H-丝光沸石(HMOR)沸石不同位置上的桥羟基的相互作用
他们发现TMCS分子通过氯基团和布朗斯台德H+原子之间的水解反应桥接了HMOR框架，以覆盖酸性位点
由于空间限制，甲硅烷基化处理通过TMCS取代HMOR沸石中12-MR通道内的布朗斯台德H+原子，选择性地保留了所需位置中的大多数酸位点(80%)，导致DME羰基化反应中更好的选择性和更长的寿命
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