中国科学院
通过两步太阳能热化学二氧化碳分裂生产实用太阳能燃料(STCS)，一种有前途的方法
我们证明，嵌在钙钛矿衬底中的FeNi合金能够实现接近完全的CO2分裂，并记录了381毫升·克-1分钟-1 (STP)的CO生产率
这种前所未有的性能归因于氧化铁阳离子通过原位结合到坚固的钙钛矿基质中而稳定
热力学分析预测，即使没有任何敏感的热回收，太阳能转化为燃料的效率也高达58%
学分:中国催化杂志 通过两步太阳能热化学二氧化碳分裂生产实用太阳能燃料(STCS)，一种有前途的方法
我们证明了嵌在钙钛矿基底中的FeNi合金能够实现接近完全的CO2分裂，并记录了381毫升·克-1分钟-1的CO生产率(STP)
这种前所未有的性能归因于氧化铁阳离子通过原位结合到坚固的钙钛矿基质中而稳定
热力学分析预测，即使没有任何敏感的热回收，太阳能转化为燃料的效率也高达58%
人为二氧化碳是气候变化的主要原因
迫切需要开发从二氧化碳生产化学/燃料的高效技术，最终实现碳循环
在所有各种可再生能源解决方案中，两步太阳能热化学二氧化碳分离(STCS)利用整个太阳光谱的集中太阳能来驱动氧化还原反应，鉴于其超高的理论太阳能-燃料效率，显示出巨大的希望
通过氧化还原氧化物的精细设计和不同的操作条件，等温化学循环已经被广泛探索
人们发现还原剂的引入(例如
g
氢气、甲烷和生物质)将显著降低金属氧化物的还原温度，以匹配CO2裂解过程的还原温度
特别是，当还原剂是甲烷(全球丰富的天然气和页岩气的主要成分)时，合成气(H2和一氧化碳的混合物)可以作为太阳能燃料的形式产生
当与二氧化碳裂解相结合时，这种两步氧化还原方案有可能为甲醇合成、乙酸合成和费托合成提供通用和高质量的原料，所有这些都在可持续能源的未来发挥着关键作用
在热化学循环中，氧化还原材料既是氧载体又是催化剂，是高性能STCS过程的关键
地球上丰富且环境友好的铁基氧化物由于其较低的还原温度和较高的储氧能力而日益受到关注
因此，开发一种用于两步STCS法的新型高效铁基载氧体是重要而紧迫的
最近，一个由教授领导的研究小组
中国科学院大连化学物理研究所(DICP)的王晓东报道了一种由嵌入钙钛矿基体的铁镍合金组成的新型材料，用于通过两步STCS工艺强化CO生产
这种新型材料在850℃时实现了前所未有的381毫升·克-1分钟-1的一氧化碳生产率，99%的二氧化碳转化率，优于最先进的材料
原位结构分析和密度泛函理论计算表明，合金/基体界面是CO2裂解的主要活性位点
FeNi合金在界面处的优先氧化(与形成包裹裸露金属铁的FeOx钝化壳相反)以及由坚固的钙钛矿基质快速稳定铁氧化物物种，显著促进了CO2向CO的转化
合金/钙钛矿界面的简易再生是通过等温甲烷还原同时产生合成气来实现的(H2/一氧化碳= 2，合成气产率> 96%)
总的来说，新的钙钛矿介导的脱合金-脱溶氧化还原系统促进了高效的太阳能燃料生产，在没有任何热集成的情况下，理论太阳能-燃料效率高达58%
研究结果发表在《中国催化杂志》上
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